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贵金属催化剂由于其优异的催化活性和选择性,在石油化工、能源环保等领域有着广泛的应用,但贵金属资源稀少、价格昂贵,研究如何降低贵金属的含量、开发非贵金属催化剂、研制新的高效催化剂对解决贵金属资源匮乏,确保我国石油化工的稳定和可持续发展具有重要意义。近年来,单一的贵金属催化剂正向多元复合催化剂发展,由贵金属和过渡金属(Fe、Co、Ni等)组成的双金属催化剂相对于单质贵金属催化剂有以下优点:改变催化剂颗粒的表面积、应力和电子偶合状态,提高催化活性和选择性;利用贵金属优良的催化活性同时减少贵金属的用量;能够通过调控形貌和组成来调控催化剂的性能。 α,β-不饱和醛选择性加氢制备不饱和醇具有重要的工业应用价值,贵金属Pt是该反应的良好催化剂,对于α,β-不饱和醛选择性加氢的报道也多见诸文献,但双金属PtNi多面体结构的催化剂对该反应的选择性加氢研究较少,因此本论文研究PtNi双金属的多面体结构的可控制备,降低Pt的用量,同时提高催化剂的活性和选择性。 (1)利用液相还原合成法,成功制备了表面规整、形貌均一的八面体、立方体、去角八面体的PtNi纳米粒子,并通过调控一系列反应条件控制因素,如反应时间、反应温度、还原剂用量,保护剂种类,实现了PtNi双金属纳米多面体的形貌和尺寸的可控调节。 (2)利用上述制备的一系列PtNi纳米粒子催化α,β-不饱和醛选择性加氢,研究了催化反应中Pt和Ni之间的电子效应,以及暴露不同晶面的表面结构带来的催化活性与选择性的差异。结果表明暴露(100)晶面的Pt3Ni立方体有较高的C=O加氢的选择性,而暴露(111)晶面的Pt3Ni立方体其催化加氢的活性较高。