【摘 要】
：
推动燃料电池和金属空气电池的发展是实现我国“双碳”目标十分重要的一环。但目前这两种类型电池的阴极氧还原反应动力学缓慢,仍然需要使用铂（Pt）基贵金属来加速其反应。但金属Pt储量非常有限且价格昂贵,所以发展高活性且资源丰富的非贵金属催化剂非常必要。具有高密度Fe-Nx活性位点的多孔碳基Fe-N-C催化剂因其具有灵活设计的孔道结构和高的比表面积,被认为是最有前途非贵金属催化剂之一。然而,在催化剂碳载体
【基金项目】
：
中央引导地方科技发展资金项目（桂科ZY21195038）； 广西自然科学基金（2018GXNSFFA281005，2020GXNSFAA297047）； 广西“新能源材料与技术”八桂学者； 广西新能源材料结构与性能协同创新中心；
论文部分内容阅读
推动燃料电池和金属空气电池的发展是实现我国“双碳”目标十分重要的一环。但目前这两种类型电池的阴极氧还原反应动力学缓慢,仍然需要使用铂（Pt）基贵金属来加速其反应。但金属Pt储量非常有限且价格昂贵,所以发展高活性且资源丰富的非贵金属催化剂非常必要。具有高密度Fe-Nx活性位点的多孔碳基Fe-N-C催化剂因其具有灵活设计的孔道结构和高的比表面积,被认为是最有前途非贵金属催化剂之一。然而,在催化剂碳载体中如何构建最合适的孔道结构,并在此基础上如何调控Fe-N配位的微环境以提升氧还原催化性能,目前依然存在挑战。本论文通过不同设计方法可以有效控制多孔碳基催化剂的结构特征,并针对活性位点外部环境和位点中心结构的改变调控催化剂氧还原活性。通过Fe掺杂2,6-二氨基吡啶与ZIF-8之间在高温下的柯肯达尔效应构建分级多孔蜂窝状结构的Fe-DPC催化剂,可以有效促进活性位点的可及性和高效传质。此外,一系列对比实验证明了5Fe-DPC中存在适量的Fe和Fe3C纳米颗粒,可以提升Fe-Nx位点的氧还原活性,起始电位和半波电位分别高达1.01和0.92 V。由5Fe-DPC作为阴极催化剂组装的锌空气电池（功率密度为254 mW·cm-2）同样表现出了优异的性能。在此基础上,结合二氧化硅微球的空间约束和氯化铵对催化剂活性位点的调控,构建了具有Fe-Nx活性位点的多孔碳纳米球壳,可以实现快速传质和增加活性位点的暴露。同时,氯化铵的添加还可以有效地调控催化剂中Fe3C纳米颗粒的结晶度,从而优化催化剂的稳定性（95%）及氧还原活性（半波电位为0.88 V）。基于此催化剂组装的柔性锌空气电池也展现出较高的功率密度（52.1 mW m-2）和稳定性。为进一步探索提高催化剂的氧还原活性方法,采用SiO2和ZnCl2的双模板方法,合成具有互联孔道结构的多孔碳基Fe-N-C催化剂,其最大程度地暴露Fe-Nx位点并加速催化剂的物质传输。同时,探索了 S元素的引入对Fe-Nx内部结构改变和催化剂活性的影响。本论文为开发廉价高效的Fe-N-C氧还原电催化剂奠定了坚实的理论基础。
其他文献
POI（Point of interest,POI）是基于位置服务的重要基础设施,广泛应用于地图导航、范围搜索服务。由于城市空间范围广、空间复杂,人们经常需要利用地图来导航和导览,准确的POI位置能够帮助人们快速建立空间认知,缩短寻路时间。本文在系统梳理了POI标注位置存在的问题以及相关研究现状的基础上,从POI位置标注原则、室外视图下的POI优化、室内视图下的POI优化三个方面开展了相关研究,并
量子点发光二极管（quantum dot light-emitting diodes,QLEDs）因具有广的发光光谱可调性、窄的半峰全宽和可溶液加工等优异性能,被认为是下一代光电显示的突出候选者。然而QLEDs仍然存在以下问题:（1）量子点（quantum dots,QDs）的有机配体修饰,可以钝化其表面缺陷、增强其分散性和溶解性,但是有机配体的绝缘性不利于QDs的电荷传输从而影响QLEDs发光效
氢能是一种可持续、高燃烧热值、环境友好和贮存形式多样的二次能源,而氢气的分离和纯化工艺是氢能得以应用的一个重要环节,目前的合金氢渗透膜材料中只有Pd-Ag合金实现了商业化的应用,该类合金表现出良好的氢渗透性能和抗氢脆性能,但是由于Pd资源的稀有以及较高的成本很难实现大规模工业化的应用。因此,亟待寻找可替代Pd（或Pd基合金）的非Pd基合金氢渗透材料。VB族金属钒（V）具有高的氢渗透率成为广大研究者
＜正＞肌筋膜炎是一种常见的慢性疾病,对人们的工作、学习、生活以及精神健康状况产生着较大的影响。肌筋膜炎又名肌筋膜疼痛综合征,是指肌肉和筋膜之中产生的无菌性炎症反应,当机体受到风寒湿侵袭、感劳倦疲乏、受到意外伤害或平素坐卧姿势不当等诸多不良因素的刺激时,可以诱发肌筋膜炎的的急性发作。若在发病急性期时没有得到彻底的治疗而转入慢性,或由于患者反复受到不良因素的激惹,也可以引起项背部软组织处无菌性炎症的产
超级电容器因其功率密度高、充放电速率快、使用寿命长、适用温度范围宽、绿色环保等优点而成为一种新型环保储能器件。其中,电极是决定超级电容器性能的关键部件,因此科研工作者致力于开发出性能优异的电极材料。以碳材料,过渡金属氧/硫化物等为主的电极材料具有易于调控的形貌和较高的能量密度,但在充放电过程中,上述材料存在许多弊端,如形貌坍塌、电子/离子扩散困难以及体积膨胀等所导致器件的能量密度衰减快和稳定性差的
PZT基功能陶瓷具有优良的电学性能和较高的透光率,在日常生活、国防军事、科学研究等领域有着广泛应用。但是这类材料含铅,在制造、应用以及回收处理时都会危害人类健康和环境安全。环境友好型的陶瓷材料(K0.5Na0.5)Nb O3（KNN）不仅铁电性能良好,还有着较高的介电常数、压电系数和居里温度。此外,通过引入四方相结构的第二组元和掺杂稀土离子能使其获得较高的透光性和上转换发光性能,从而具有更广阔的应
随着技术的进步以及教育领域的发展,传统教学正逐渐将新的信息技术纳入到课堂应用中。在地理教学中,各类地理现象、地理过程的学习和理解是一项重要工作,这些知识的教学具有综合性与区域性的特点,部分地理现象、地理过程的学习难度大,且较为抽象,缺乏与学习者的交互,因此教学过程常常是单向的。针对部分地理现象过程教学的传统方式一般以文字,图片以及视频为主,虽然有成本低,使用方便的优点,但是展示不够直观,缺乏一定的
为了改善压电器件在高温环境下的工作特性,需要开发具有高压电性能和良好热稳定性的高温无铅压电陶瓷。然而,现有的高温压电陶瓷很难同时兼顾这两个方面。作为一类重要的高温无铅压电陶瓷材料,Bi Fe O3-BaTiO3（BF-BT）陶瓷具有较高的居里温度和良好的压电性能,该材料在汽车、航天、地质勘查等领域有着广泛的应用前景。目前的文献大多是通过非原位退极化方法测试BF-BT陶瓷的退极化温度,结合居里温度来
过渡金属硫、硒化物具有高导电性、低能带、环境友好、结构可调等特性,被认为是优异的超级电容器电极材料。构建具有丰富活性位点的电极材料结构对提升电化学性能有重要的作用。材料内部丰富的空腔可有效缓解多次反应造成的体积变化,提高其循环稳定性。为此,本论文从电极材料和电极结构出发,通过优选基底材料、模板材料,优化反应条件,可控合成了多孔球状过渡金属化合物,并探索了其超级电容性能,具体内容如下:（1）以带负电
＜正＞新课程背景下的阅读教学打破了以往单篇教学的局限,教学的格局和视域日渐宽广。然而,单篇教学的文本细读优势反而被有意无意地遮蔽掉了。随之而来的,还有对文本的浅表化理解,教学难以真正触及写作者的精神世界,难以看到作者勾画的广袤的精神蓝图。文学的“细读”,强调的是对文本的细致关怀,一切感悟与结论首先要基于文本,而不是向外探求。“文本中心”是细读的前提性原则。