【摘 要】
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具有剧毒性的各种化学战剂（Chemical warfare agents,CWAs）在第一次世界大战后被不断开发与使用,对人类安全和社会环境造成持续的威胁。构建新型多功能自脱毒材料并探寻其性能提升途径,不仅对化学毒剂泄漏后的应急处置及被其污染环境的快速净化具有重要意义,同时也可为CWAs个体防护装备的研制提供理论基础。本文将传统脱毒剂与光热组分相结合,利用光热效应提升CWAs的脱毒效率,主要研究内
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具有剧毒性的各种化学战剂（Chemical warfare agents,CWAs）在第一次世界大战后被不断开发与使用,对人类安全和社会环境造成持续的威胁。构建新型多功能自脱毒材料并探寻其性能提升途径,不仅对化学毒剂泄漏后的应急处置及被其污染环境的快速净化具有重要意义,同时也可为CWAs个体防护装备的研制提供理论基础。本文将传统脱毒剂与光热组分相结合,利用光热效应提升CWAs的脱毒效率,主要研究内容包括:通过原位复合策略构筑Zn In2S4/UiO-66-NH2复合脱毒剂（ZnInS/UiO）,并将其沉积在碳纤维（CF）表面形成ZnInS/UiO/CF三元复合膜;借助X-射线衍射、红外光谱、扫描电镜、透射电镜、紫外-可见吸收光谱等手段对复合脱毒剂的微观结构与特性进行了表征;并将ZnInS/UiO及其复合膜用作神经毒剂和硫芥模拟物的催化型脱毒剂,系统考察了复合催化剂对化学战剂模拟物的脱毒性能,进一步研究了化学毒剂模拟物的脱毒机理。通过上述研究主要得到以下结论:以粉末状ZnInS/UiO复合物为脱毒剂,对于神经毒剂模拟物DMNP,在模拟太阳光照射下,驱动的ZnInS/UiO-23.9的脱毒性能最优,其水解速率为室内光体系的5.9倍,DMNP脱毒半衰期短至1.2 min,TOF值达到0.0586 s-1,这一性能优于文献已报道的MOFs基催化剂,且太阳光照射可显著增强DMNP的脱毒效果。在硫芥模拟物CEES脱毒体系中,模拟太阳光照射15 min,ZnInS/UiO-23.9可消除96.7%的CEES,是单一ZnInS和UiO的4.17倍与3.24倍;同时,借助气质联用检测了CEES脱毒体系的中间产物,结果表明CEES的光催化脱毒主要涉及还原脱氯、自由基反应和水解等过程。上述结果表明ZnInS/UiO可作为CWAs脱毒的双功能催化剂,为光助增强催化脱毒CWAs提供新策略。具有快速自解毒性能的多功能织物是防护CWAs的理想材料。在上一部分研究工作的基础上,通过简单快速的热压负载法实现了ZnInS/UiO复合物在碳纤维（Carbon fiber,CF）表面的均匀沉积,制得了ZnInS/UiO/CF三元复合膜;该复合膜具有稳定的光热催化性能,可有效催化脱毒CWAs模拟物DMNP与CEES。在模拟太阳光照射下,ZnInS/UiO/CF复合膜水解脱毒DMNP的半衰期为4.1 min,且5次循环实验后DMNP的脱毒率仍保持在95%以上。同时,ZnInS/UiO/CF复合膜在无光照时可吸附脱除CEES,其最高吸附量为173.3 mg/g,且在模拟太阳光照射下吸附的CEES能被催化降解为一系列无毒或毒性更低的中间产物。上述结果表明ZnInS/UiO/CF复合膜是一种有效的自脱毒材料,可为设计用于有毒化学品防护的功能织物提供新思路。
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