【摘 要】
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煤炭的不清洁燃烧会产生大量的SOx、NOx等有毒、有害气体及细微颗粒固体污染物,严重威胁我国环境安全和人身安全。本文将酸性离子液体1-丁基-3-甲基咪唑醋酸盐[Bmim][AC]（IL1）和1-丁基-3-甲基咪唑硝酸盐[Bmim][NO3]（IL2）分别与氧化剂H2O2和K2Fe O4溶液混合,用作煤脱硫溶剂,通过FTIR、XPS以及热重分析实验,探讨两种离子液体对煤中有机硫氧化脱除机理,并根据脱
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目《煤田新生火区裂隙煤岩层贫氧环境热动力演化特性》,（No.52074108）； 国家自然科学基金面上项目《相变离子液体水溶液-水合物法捕集分离H2S/CO2/CH4的双效协同作用及热-动力学激励机制》,（No.51874124）； 中国博士后科学基金《煤田火区裂隙岩体中煤层燃烧热动力学特性》,（No.201
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煤炭的不清洁燃烧会产生大量的SOx、NOx等有毒、有害气体及细微颗粒固体污染物,严重威胁我国环境安全和人身安全。本文将酸性离子液体1-丁基-3-甲基咪唑醋酸盐[Bmim][AC]（IL1）和1-丁基-3-甲基咪唑硝酸盐[Bmim][NO3]（IL2）分别与氧化剂H2O2和K2Fe O4溶液混合,用作煤脱硫溶剂,通过FTIR、XPS以及热重分析实验,探讨两种离子液体对煤中有机硫氧化脱除机理,并根据脱硫率和热损失率探讨脱硫剂最佳配比。文章按照质量比分别为1:1:1、2:1:1、1:1:3和1:1:10的IL:Coal:H2O2混合溶剂以及质量比为1:1:1:1的IL:Coal:K2Fe O4:H2O混合溶剂开展烟煤脱硫实验,结果显示:相较于纯H2O2溶液,单独使用酸性离子液体IL1或IL2脱除煤中无机硫效果较差,但有机硫脱除效果较好。当采用IL1-H2O2和IL2-H2O2混合溶剂分别作为脱硫剂时,[Bmim][NO3]脱硫效果要优于[Bmim][AC],且IL2:Coal:K2Fe O4:H2O（1:1:1:1）处理后煤样有机硫和无机硫脱除率最大可达到32.98%和61.02%。FTIR实验分析表明,IL2-H2O2和IL2-K2Fe O4混合溶剂分别处理后,烟煤中二硫醚-S-S-和硫醇-S-H吸收峰面积与原煤相比减少量最大分别为63.4%和71.5%,远高于IL1-H2O2或IL1-K2Fe O4组合。另外,酸性离子液体IL2对煤有机大分子结构的溶胀破坏能力优于IL1,IL2可以断裂煤中稳定的芳香结构烷烃链C-H键,造成煤有机大分子结构中饱和烷烃侧链的断键与重组。XPS实验结果表明,酸性离子液体[Bmim][NO3]与氧化剂H2O2或K2Fe O4混合溶剂对噻吩硫脱除效果较好;而硫醇和硫醚脱除效果则是[Bmim][Ac]较好。与原煤相比,IL1:Coal:K2Fe O4:H2O（1:1:1:1）处理后的煤样中无机形态硫相对含量减少了80.1%,有机硫醇和硫醚相对含量减少了51.5%。这说明酸性离子液体IL-K2Fe O4混合溶剂具有优异的脱硫性能。TG-DSC分析表明,IL-H2O2和IL-K2Fe O4混合溶剂分别处理后的煤在热分解阶段失重量要大于原煤,且酸性离子液体IL2与氧化剂组合处理后的煤样失重量大于IL1。IL-H2O2处理后煤样中残余灰分较少,而K2Fe O4溶液作为氧化剂时,在燃尽阶段IL-K2Fe O4处理后的残余灰分较多,可能与煤孔隙结构附着有氧化亚铁杂质有关。另外,1:1:10时IL1-H2O2和IL2-H2O2分别处理的煤样热损失率最小仅为1.5%和1.8%,酸性离子液体IL2处理后煤样热损失较大。综上[Bmim][NO3]:Coal:K2Fe O4:H2O（1:1:1:1）时煤中有机硫和无机硫脱除效果最好,但考虑到其对煤质损害较大,所以认为[Bmim][NO3]:Coal:H2O2 1:1:10脱硫效果最佳。总体来看,在室温常压条件下酸性离子液体IL1和IL2与氧化剂H2O2和K2Fe O4溶液相结合,对煤中硫分的脱除具有相互促进作用。氧化剂可以促进IL的萃取效果,而IL可以促进氧化剂的氧化能力,从而实现煤中有机硫醇、硫醚和噻吩向砜和亚砜、硫酸盐类的转化,达到高效脱除煤中有机硫的目的。图37幅,表18个,参考文献111篇。
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