可充电水系锌离子电池（Zinc Ion batteries,ZIBs）具有制造成本低、安全性高、锌金属负极理论容量大等优势,因此在电化学储能中发挥着重要作用。随着能源存储与转换需求的持续上升和诸多特殊应用环境的出现,水系ZIBs需要具备在宽温域环境下长期工作的能力。然而水系ZIBs在诸如地下/海底勘探等特殊温度环境下使用时需要长期反复暴露在零下低温或高温中,其电化学性能会受到抑制。因此,开发可在宽温工况下工作的水系ZIBs具有重要的科学意义和现实意义。然而,当前实现水系ZIBs在宽温工况下优异的电化学性能仍然面临理论和技术两方面的巨大挑战,因此,本文主要围绕“宽温域水系ZIBs的失效机理”和“宽温域水系ZIBs的性能优化”两个研究方向展开,主要研究内容如下:（1）热力学和动力学两方面系统探究宽温域水系ZIBs的失效机制。首先,通过电化学测试和数学建模的方法系统分析了“工作温度”、“电流密度”与“电池寿命”三者之间的关系,发现了高低温工作温度和大电流密度会降低电池寿命的基本规律,建立了水系电池寿命预测模型,并首次揭露了锌金属负极在0℃工作温度和10 m A cm-2电流密度下具有长循环寿命的特异性。其次,在宽温工况下,通过一系列非原位材料表征技术探索了锌金属负极表面的枝晶成核和生长行为。结果表明,提高电池的工作温度和电流密度会导致低成核密度的大尺寸枝晶生长,而降低电池的工作温度和电流密度会导致小而致密的枝晶生长。最后,通过电化学测试等方法研究了宽温工况中不同电流密度下Zn2+的迁移动力学行为,发现低温大电流会导致缓慢的动力学过程,高温虽然加速了Zn2+的迁移速率,但同时寄生反应加剧会导致不稳定的电极/电解液相界面,从而引起电池失效。上述研究为开发宽温域水系ZIBs奠定了理论基础。（2）基于电解液化学策略实现了水系ZIBs在宽温域（-20℃～80℃）下的高循环稳定性。在水系电解液中引入的多羟基聚合物聚乙二醇（Polyethylene glycol,PEG）共溶剂有效解决了锌金属负极在低温下严重的枝晶生长和高温下的寄生反应问题,从而成功实现了宽温水系ZIBs。在低于0℃的低温环境下,吸附在锌金属负极表面的PEG分子会诱导Zn2+的均匀沉积,从而有效抑制了低温环境下锌枝晶的生长。同时,PEG与H2O之间的相互作用会破坏水分子间的氢键网络并降低游离水的活性,从而抑制了锌金属负极在高温下的寄生反应。因此,Zn||Zn对称电池在-20℃的低温环境下以0.2 m A cm-2的电流密度循环和在20℃下以1 m A cm-2电流密度工作时均实现了超过1000 h的长循环性能,并在高温60℃下获得了超过1500 m Ah cm-2的累积循环容量（Cumulative cycling capacity,CCC）,实验结果优于已报道的水系ZIBs。此外,Zn||PANI@V2O5全电池在-20℃～80℃的温度范围内也表现出优异的电化学性能,表明该研究在推动水系ZIBs的实际应用方面可提供有效的技术策略。（3）基于界面稳定策略成功开发了宽温高倍率水系ZIBs。通过在0.8 M Zn（OTf）2和0.2 M Zn（Cl O4）2混合锌盐中添加溶剂体积比为1:1的2-甲基四氢呋喃（2-methyltetrahydrofuran,2-Me THF）/H2O共溶剂,成功复配了双盐共溶剂电解液。双盐共溶剂电解液不仅破坏了水分子间的氢键网络,从而有效拓宽了电解液的工作温度窗口;同时,其低粘度特性保证了宽温工况下Zn2+的迁移速率。此外,新型的Zn2+溶剂化结构导致有机溶剂和阴离子在锌金属负极表面的还原性分解,以此在锌金属负极表面原位形成了富含Zn F2的有机/无机杂化固体电解质相界面（Solid Electrolyte Interphase,SEI）膜。这种原位构筑的SEI膜有效抑制了高低温环境下锌金属负极的枝晶和寄生反应问题,保证了水系ZIBs在宽温高倍率环境下的循环稳定性。因此,Zn||Zn对称电池可以在-20℃低温环境或60℃高温环境中以高达10 m A cm-2的电流密度下稳定循环;与此同时,电池在20℃下的CCC高达2250 m Ah cm-2,这种优异的动力学和高CCC达到了领先水平。此外,高倍率Zn||PANI@V2O5全电池在-20℃～80℃的宽温工况下也表现出良好的应用前景。