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在过去的几十年中,中国水稻产量大幅提升,水稻大面积种植区也从南方向东北扩展。小麦是全球第三大粮食作物,也是中国第二大粮食作物。水稻和小麦在中国粮食作物的生产和消费中占主导地位。近年来,随着工业化和城镇化进程的加快,采矿、冶金、化肥施用、污水灌溉、大气沉降等人为活动加剧了中国土壤重金属污染,农田土壤镉(Cd)、砷(As)和铅(Pb)等重(类)金属污染日渐突出,南方水稻种植区尤为严重。作物Cd、As和Pb的吸收主要与土壤理化性质、重金属形态和作物品种及灌溉水中的有机物如安赛蜜(ACE)等相关,影响重金属形态的土壤性质主要包括酸碱度(pH)、有机碳(OC)、黏粒含量、阳离子交换量(CEC)等。因此,探究水稻、小麦的Cd、As积累性差异,并探明相关影响因素,对实现水稻和小麦安全生产具有重要意义。2018年中国颁布了《农用地土壤污染风险管控标准》,该标准从总体上评价土壤环境质量,并没有针对某一特定作物,也没有详尽考虑中国土壤性质变异大、作物种植品种多元化等特点,因此其对中国不同类别作物安全生产的指导尚需大量实例验证。本论文拟通过野外实际成对土壤-水稻样品采集、不同类型土壤种植Cd高低积累品种水稻和小麦盆栽试验和甜昧剂添加水稻盆栽试验,将水稻优势产区分成南方区、长三角区、中西部区和东北区,研究中国水稻优势产区土壤和水稻镉砷铅浓度的地理分布规律,并探讨相关影响因素、水稻和小麦Cd和As积累性差异和灌溉水中代表性甜味剂安赛蜜对水稻Cd、As吸收的影响,以及基于食品安全的土壤Cd安全阈值。取得的主要结果如下:
(1)田间采样调查结果表明,中国水稻优势产区所采集的土壤样品Cd和As的点位超标率分别是33.6和6.19%,精米Cd的超标率是7.96%。与Cd相比,水稻优势产区的土壤Pb相对安全。精米As浓度最低的耕作区是长江三角洲地区,并呈现出向北和向南增加的趋势。除中西部区水稻精米Pb浓度外,其余耕作区精米Cd和Pb浓度均以南方区最高,由南至北呈下降趋势。四个耕作区中,水稻籽粒Cd、As和Pb浓度的大尺度地理变异可以相应地由土壤可提取态浓度和土壤pH、CEC、OC和黏粒含量等理化性质变化解释。虽然有相当大比例的土壤全量Cd超标,但土壤Cd的有效性和水稻对Cd的富集和转移系数均较低,因此大部分稻米的Cd浓度低于中国GB2762-2017食品安全标准,特别是在东北区。与此相反,未污染土壤中生产出Cd浓度超标稻米,说明也应关注未受污染的水稻土,特别是南方地区的酸性土壤。了解土壤-水稻系统中Cd、As和Pb的迁移特征及其主要影响因素,对控制中国水稻优势产区重金属污染具有重要意义。
(2)盆栽试验结果表明,土壤性质和水稻品种是影响水稻Cd和As吸收的重要因素。土壤全量Cd和pH是影响高积累品种水稻籽粒Cd浓度的主控因子,可解释33个土壤中变量的66.3%;而土壤全Cd、pH和OC则是影响低积累品种水稻籽粒Cd浓度的主控因子,可解释变量的75.9%。土壤全As、OC和CEC是影响Cd高、低积累品种水稻籽粒As浓度的主控因子,分别解释变量的75.5%和85.2%。土壤性质对水稻籽粒Cd吸收的影响因其Cd吸收能力差异而不同,但对As吸收无显著影响;水稻Cd积累性差异未显著影响水稻As吸收性。
(3)土壤性质是影响稻小麦盆栽试验中小麦Cd和As吸收的重要因素。土壤全量Cd浓度和pH是高、低积累品种小麦籽粒Cd浓度的主控因子,分别解释33个土壤中变量的81.3和80.5%。土壤全量As、pH和CEC是影响Cd高、低积累品种小麦籽粒As浓度的主控因子,分别解释变量的78.6%和74.8%。土壤性质对小麦籽粒Cd和As吸收的影响并不会因其吸收性差异而不同,小麦籽粒Cd的积累性差异也不会造成As吸收的差异。
(4)灌溉水中代表性可溶性甜味剂安赛蜜(ACE)的添加显著降低水稻根系Cd浓度,但对水稻秸秆和籽粒Cd吸收无影响。ACE通过与土壤中Cd形成络合物,降低其生物有效性,从而降低水稻根系对Cd的吸收。但ACE添加对水稻根系、秸秆和籽粒As浓度均无显著影响,说明ACE不会影响水稻As的吸收,本文可为综合评价灌溉水中安赛蜜与重金属的复合污染和环境效应提供参考;
(5)在土壤pH从4.5~8.0范围内,高积累水稻品种的土壤Cd安全阈值为0.27~1.00mg kg-1、低积累品种水稻的土壤Cd安全阈值为4.52~46.9mg kg-1。与本研究结果相比,中国现行土壤环境质量标准是针对Cd积累性高的水稻而制定,可能会限制部分地区中轻度Cd污染土壤的水稻安全生产。田间验证结果也表明中国Cd高积累水稻品种的土壤Cd安全阈值和现行土壤环境质量标准接近。因此,确定植稻土壤Cd安全阈值时,建议将不同品种水稻的Cd积累能力差异纳入考虑范围。
(1)田间采样调查结果表明,中国水稻优势产区所采集的土壤样品Cd和As的点位超标率分别是33.6和6.19%,精米Cd的超标率是7.96%。与Cd相比,水稻优势产区的土壤Pb相对安全。精米As浓度最低的耕作区是长江三角洲地区,并呈现出向北和向南增加的趋势。除中西部区水稻精米Pb浓度外,其余耕作区精米Cd和Pb浓度均以南方区最高,由南至北呈下降趋势。四个耕作区中,水稻籽粒Cd、As和Pb浓度的大尺度地理变异可以相应地由土壤可提取态浓度和土壤pH、CEC、OC和黏粒含量等理化性质变化解释。虽然有相当大比例的土壤全量Cd超标,但土壤Cd的有效性和水稻对Cd的富集和转移系数均较低,因此大部分稻米的Cd浓度低于中国GB2762-2017食品安全标准,特别是在东北区。与此相反,未污染土壤中生产出Cd浓度超标稻米,说明也应关注未受污染的水稻土,特别是南方地区的酸性土壤。了解土壤-水稻系统中Cd、As和Pb的迁移特征及其主要影响因素,对控制中国水稻优势产区重金属污染具有重要意义。
(2)盆栽试验结果表明,土壤性质和水稻品种是影响水稻Cd和As吸收的重要因素。土壤全量Cd和pH是影响高积累品种水稻籽粒Cd浓度的主控因子,可解释33个土壤中变量的66.3%;而土壤全Cd、pH和OC则是影响低积累品种水稻籽粒Cd浓度的主控因子,可解释变量的75.9%。土壤全As、OC和CEC是影响Cd高、低积累品种水稻籽粒As浓度的主控因子,分别解释变量的75.5%和85.2%。土壤性质对水稻籽粒Cd吸收的影响因其Cd吸收能力差异而不同,但对As吸收无显著影响;水稻Cd积累性差异未显著影响水稻As吸收性。
(3)土壤性质是影响稻小麦盆栽试验中小麦Cd和As吸收的重要因素。土壤全量Cd浓度和pH是高、低积累品种小麦籽粒Cd浓度的主控因子,分别解释33个土壤中变量的81.3和80.5%。土壤全量As、pH和CEC是影响Cd高、低积累品种小麦籽粒As浓度的主控因子,分别解释变量的78.6%和74.8%。土壤性质对小麦籽粒Cd和As吸收的影响并不会因其吸收性差异而不同,小麦籽粒Cd的积累性差异也不会造成As吸收的差异。
(4)灌溉水中代表性可溶性甜味剂安赛蜜(ACE)的添加显著降低水稻根系Cd浓度,但对水稻秸秆和籽粒Cd吸收无影响。ACE通过与土壤中Cd形成络合物,降低其生物有效性,从而降低水稻根系对Cd的吸收。但ACE添加对水稻根系、秸秆和籽粒As浓度均无显著影响,说明ACE不会影响水稻As的吸收,本文可为综合评价灌溉水中安赛蜜与重金属的复合污染和环境效应提供参考;
(5)在土壤pH从4.5~8.0范围内,高积累水稻品种的土壤Cd安全阈值为0.27~1.00mg kg-1、低积累品种水稻的土壤Cd安全阈值为4.52~46.9mg kg-1。与本研究结果相比,中国现行土壤环境质量标准是针对Cd积累性高的水稻而制定,可能会限制部分地区中轻度Cd污染土壤的水稻安全生产。田间验证结果也表明中国Cd高积累水稻品种的土壤Cd安全阈值和现行土壤环境质量标准接近。因此,确定植稻土壤Cd安全阈值时,建议将不同品种水稻的Cd积累能力差异纳入考虑范围。