人们期待同时利用电子的电荷和自旋两个内禀属性制造出新一代电子器件，同时也把此领域的研究工作称为自旋电子学。实现自旋调控、磁与电有机结合的目的，就需要将单一自旋注入到电子材料里。因此，从材料研究者角度讲，搜寻这种单一自旋的材料或者具有高自旋极化率的材料显得尤为重要。其中一类重要的材料是所谓的“半金属材料”，理论上其费米能级处的电子只有单一的自旋方向，即100[％]的自旋极化，所以这是一类具有潜在应用前景的自旋电子材料。由于“半金属”这个概念是在能带结构的计算中发现的，所以从理论计算上预言半金属材料始终是此领域的一个主要研究方法。同时实验工作者也在通过各种方法合成理论上预言过的半金属材料，并测试其自旋极化率以及其它各种物性。本文主要采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理方法，研究了Heusler 合金与闪锌矿(zinic-blende)型二元化合物这两类半金属材料的结构特性、电子特性以及磁特性。本文的实验工作主要作为理论工作的一个补充，尝试用电弧熔炼的方法对理论计算过的所有化合物进行合成，并分析其成相特点。　　 第一性原理计算结果表明：两个系列Heusler 合金Cr2TiX(X=Al，Ga，Si，Ge，Sn，Sb)和Cr2VZ(Z=Ga，Si，Ge，Sb)中，只有Cr2TiSb和Cr2VSb的自旋极化率为100[％]，呈现半金属性，其原胞磁矩分别为负整数的-2.0μB和-3.0μB，此结果符合slater-pauling(SP)定律。Cr2TiGa，Cr2TiSn，Cr2VSi和Cr2VGe的自旋极化率很高，但不是100[％]，可以称为准半金属。此外，低价过渡元素V 呈现较大的磁矩(2.0μB左右)，从电子结构上看大的交换劈裂导致了其较大的原子磁矩。　　 Cr2MnAl的平衡态结构是Hg2CuTi-型的L21 结构，此结构具有半金属性，总磁矩为-2.0μB。在B和D 子晶格间交换1个原子并未改变其半金属性，而交换2个原子则使其失去半金属性。此外，(A，C)位原子的电子结构主要受最近邻原子配位影响，而B 位原子的电子结构主要受次近邻原子配位影响。　　 Mn掺杂的DO3-型Heusler 合金(Cr1-xMnx)3Al(x=n/12，n=0，2，4，6，8，10，12)中，x=2/12，4/12，6/12，8/12，1 这五种化合物呈现半金属性。Mn 原子优先占据(A，C)位，(A，C)位占满后再占据B 位，并且趋向于原子平均分配后进入A和C 两个子晶格从而形成一个均匀结构。　　 由于B位原子相对于(A，C)原子的配位原子对称性更高，所以其具有典型的3d电子劈裂峰。　　 Heusler 合金Co2YBi half-Heusler合金CoYBi(Y=Mn，Cr)中，Co2MnBi和Co2CrBi呈现半金属性。Co2MnBi和Co2CrBi的总磁矩和原子磁矩在从晶格收缩到膨胀的1.3范围内连续的增加，然而CoMnBi和CoCrBi的总磁矩基本上保持在一个稳定的值上。Mn(Cr)和Co原子的3d电子劈裂随着晶格膨胀而加强，从而导致原子磁矩也随之增加。此外，原子配位环境对电子的劈裂具有重要影响。　　 Zinc-blende(ZB)结构MnSn呈现半金属性，并且从晶格收缩5％到膨胀3％的范围内一直保持这种特性不变。ZB 结构MnC在晶格收缩5[％]的情况下呈现半金属性，并且一直到晶格收缩到16％的范围内一直保持这种特性。MnSn的带隙来源于大的eg 轨道的交换劈裂，而MnC的带隙则源于大的成键与反键劈裂。　　 实验结果表明：Cr2TiAl合金成纯B2相，Cr2TiGa合金较接近B2相；Cr2VZ(Z=Ga，Si，Ge,Sb)系列合金均不成纯相；Cr2MnAl 以及Cr3Al 成纯B2相；Co2YBi和CoYBi(Y=Mn，Cr)系列合金，MnC以及MnSn这几种合金用电弧熔炼方法无法形成均匀合金样品。由此看出包含Cr与Al这两种元素的合金容易形成较有序的结构。