随着人类社会的快速发展,不可再生化石能源的过度消耗,开发和利用高效清洁型能源受到越来越多的关注。氢作为一种高效载能体,其燃烧热值是汽油的三倍,可达到123 MJ/Kg,并且水是氢燃烧后的唯一实体产物,对环境友好。此外,氢同位素是核聚变的主要燃料,它的储氢、供给系统是核聚变工程中的重要组成部分。鉴于核聚变能具有安全、洁净、能量密度高等特点,当前国内外研究聚焦在核聚变能的开发及应用方面。因此,氢被视为极具应用前景的高效能源。然而,无论是氢能还是核聚变能,氢及其同位素的安全、高效储存都是其亟待解决的关键问题。锆钴（ZrCo）合金具有优异的储氢（及其同位素）性能,其最大储氢量可达H/ZrCo=3 atom/f.u.（约160 ml/g）,优异的吸放氢动力学性质可使其在较短时间内完成吸氢过程。并且与氢同位素的储存材料铀（U）相比,ZrCo氢化物在室温下不存在放射性及可燃性,是一种具有高安全性的储氢合金。但是,大量实验研究发现:当储氢量较大时,歧化反应的发生促使ZrCo氢化物生成热稳定性更高的Zr H2相,从而造成材料储氢性能的严重恶化。当前研究表明:歧化反应的发生与不同储氢间隙位的性能差异密切相关,并且吸放氢的动力学行为显著影响歧化反应发生的剧烈程度。为了充分发挥ZrCo合金的储氢性能,非常有必要设计与研发以ZrCo储氢合金为核心的储能器件,促进其在生产生活中的实际应用。本文从ZrCo氢化物的微观结构和歧化反应的动力学行为出发,对其储氢特性和抗歧化性能进行深入的探索和研究,提出优化ZrCo合金储氢能力、改善其抗歧化性能的思路及建议。首先,本文基于第一性原理分别讨论了在alpha和beta相ZrCo氢化物中,各间隙位在不同储氢量下的热力学稳定性和晶格稳定性。计算结果表明:对于同一储氢量,在alpha相中,氢在3c间隙位时与ZrCo合金的结合能大于12i间隙位;而在beta相中,与其他两种氢间隙位相比,氢在8e间隙位时的结合能最大,表明氢在占据此间隙位过程中所释放的热量最少。因而,从热力学角度上讲,8e位是beta相ZrCo氢化物中最不稳定的氢间隙位,其热力学稳定性最差。随后,本文比较了各间隙位在储氢前后的力学性能和总能态密度。结果表明:beta相中氢在8e间隙位时,相应ZrCo氢化物的晶格稳定性最差。综合考虑ZrCo氢化物的热力学稳定性和晶格稳定性可认为:同其他间隙位相比,氢占据8e间隙位会促进歧化反应的发生。本文进一步研究了Ti/Rh部分掺杂beta相ZrCo氢化物后,各间隙位的储氢性能变化。计算结果表明:Ti部分取代Zr之后形成Zr0.875Ti0.125Co,当氢占据8e间隙位时,由于相应氢化物的热力学稳定性和晶格稳定性都得到了提高,这时ZrCo氢化物的抗歧化性能得到显著改善;但在Rh部分取代Co所形成的ZrCo0.875Rh0.125合金中,当氢占据8e间隙位时,相应氢化物的热力学稳定性变差,使得抗歧化性能进一步恶化。最后,本文利用多相场模型来研究ZrCo合金在673 K下,ZrCo H0.5（alpha相）、ZrCo H3（beta相）、Zr H2和ZrCo2等各相的形核及长大过程。该模型考虑了吸放氢过程中的相组织结构,利用系统能量的涨落作为相变驱动力,进而用来模拟各相的演化情况。结果表明:在673 K下,歧化产物Zr H2与ZrCo2相主要来源于beta相氢化物ZrCo H3。由于alpha相ZrCo氢化物与ZrCo2相的结构差异较大,使得其在发生歧化相变时,原子的迁移距离更远,相变过程中耗散的形核功更多。因此,与beta相氢化物相比,alpha相氢化物在673 K下,更难直接发生歧化反应,反而它更倾向于与氢结合,形成beta相ZrCo氢化物。本文以ZrCo合金为研究对象,对其储氢能力和抗歧化性能进行深入研究,旨在改善ZrCo合金的储氢能力,提高其在吸放氢过程中的循环使用寿命,为氢气的储存、输运、供给问题提供科学依据,进而促进清洁型能源——氢能和核聚变能的开发与应用。