化石燃料使用排放了大量二氧化碳,加速了全球气候变暖。为控制碳排放、实现碳中和,可通过化学链气化技术（CLG）进行碳捕集,同时利用载氧体传递晶格氧使燃料高效转化,产生以CO和H2为主的高附加值合成气。但是,昂贵的载氧体制备、改性成本是限制CLG工业化应用的主要原因。工业固体废物磷石膏和钢渣年产量大、堆积量多,多以填埋处理,综合利用率低,亟待深度处理利用。课题组前期对磷石膏的褐煤CLG过程及其元素的迁移转化进行了研究,证明了磷石膏负载金属作为复合载氧体用于制备合成气的可行性。在资源匮乏的形势下,充分利用钢渣和磷石膏的协同效应制备价格低、综合性能好、环境友好的复合载氧体具有很大潜力。此方法一方面能够降低载氧体的制备、改性成本,经济高效地制备富氢合成气,另一方面能够增加多固废协同处理的新途径,提高固废的综合利用率,实现经济、环保双效益。本研究通过Fact Sage热力学计算和实验验证结合的方法,对钢渣/磷石膏复合载氧体的褐煤CLG过程、反应影响因素和反应动力学进行研究,探究钢渣和磷石膏协同促氢的反应机理,并在流化床和固定床中探究不同反应器内CLG生产富氢合成气的效果,研究结果如下:（1）与纯磷石膏载氧体相比,在磷石膏中添加钢渣能够提高合成气中的氢气浓度,减少H2S气体产生,有促氢、固硫的效果。升高温度能够促进CLG反应进行,但温度超过1023 K不利于产氢。适当增加褐煤和水蒸气比例能够促进氢气生产。在固定床实验中,最经济、适宜的反应条件为:反应温度为1023 K、钢渣在复合载氧体中的含量为50～67 wt%、褐煤/载氧体质量比为1、水蒸气/载氧体质量比为0.6,此时合成气中氢气浓度可达72.51%。（2）探究反应机理发现,钢渣和磷石膏在CLG中间过程相互反应生成了Ca2Fe2O5,捕获了水蒸气中的O原子,同时将水蒸气转化为氢气。与Ca SO4相比,具有多孔结构并携带更多晶格氧的Ca2Fe2O5反应活性更高,促进了还原过程中燃料的转化,Ca2Fe2O5的生成和还原是提高合成气中氢气浓度的原因。添加钢渣有助于形成Fe S,是载氧体固硫效果增强的原因。该气化反应动力学属于二维成核生长模型,控制步骤为气体在灰层的内扩散。（3）不同反应器内进行实验发现,在流化床中,CLG的反应速率比在固定床中快,合成气的氢气浓度比在固定床中低。当物料流化处于沸腾状态时,合成气中的氢气浓度能够在5 min内达到49.66%。研究证明,以钢渣和磷石膏制备一种经济、环保、产氢固硫效果较好的新型多固废复合载氧体并用于褐煤化学链气化技术生产富氢合成气是可行的。