硫化矿石基葡萄糖氧化酶传感器的制备及性能研究

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葡萄糖作为人体主要能量来源,同时它也是活细胞新陈代谢的中间产物,其重要性不言而喻。本文采用硫化矿物(SFMs)作为葡萄糖氧化酶(GOx)固定化的基础材料,利用戊二醛(GA)作为偶联试剂,在玻碳电极(GCE)表面上制备了GOx电化学传感器。本课题分别利用方铅矿(GN)、闪锌矿(SR)、黄铁矿(PR)和黄铜矿(CP)为基材制备出四种葡萄糖电化学传感器,建立了一种简单、方便、稳定的酶固定化体系。通过对原矿石和修饰电极进行形貌表征和电化学测试,考察四种生物传感器对葡萄糖的检测性能,进而评估SFMs作为葡萄糖氧化酶电化学传感器基础材料的可行性。通过扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射分析(XRD)等手段,表征材料和电极表面形貌特征,通过电化学手段对电极的电化学性能进行测试。结果表明,基于GN、SR、PR和CP制备的生物传感器,硫化矿物的浓度范围在20-40mg/m L,GA的浓度范围在5-20%,GOx的浓度范围在0.75-1.5 mg/m L时,可分别显示出优异的检测性能,检测葡萄糖的线性范围分别为0.5-90 m M、1.5-70m M、0.8-80 m M和1.0-25 m M,检测限(S/N=3)分别为0.06 m M、0.35 m M、0.1 m M和0.2 m M。本文所制备的四种基于SFMs的生物传感器检测与葡萄糖相同浓度的干扰物质和离子时,这些干扰物的电流响应值仅仅在0-5.9%之间;在连续多次检测同浓度的葡萄糖时,峰值电流的相对标准偏差(RSD)为2.8-4.5%;该类传感器检测葡萄糖的重现性的RSD为2.9-4.8%(n=5)。数据表明,采用本文方法制备的传感器具有线性范围宽、选择性好、重复性好、稳定性高等优点。本论文创新点在于直接利用天然硫化矿物作为GOx的固定基材,由于金属硫化物电导率相对较低,在电化学领域应用受限。但本实验结果表明,SFMs是GOx固定的有效、合适的平台。与传统的生物传感器不同,这种新型生物传感器可以检测空气饱和缓冲溶液下的葡萄糖,避免了普通的葡萄糖传感器易受氧气干扰的问题。本课题的研究不仅为生物电化学器件提供了新型材料,同时扩大了金属硫化矿物的高附加值应用。
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