过渡金属氧族化合物的制备及其光学和催化性能

来源 :东南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wcqadam
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着化石燃料的枯竭以及由于其燃烧所带来的日益严重的环境污染,使得世界各个国家都在投入大量的人力和资金用于寻找可替代清洁能源。氢能源是一种典型的清洁能源。将太阳能捕获并其固定在化学能H2中,以H2的形式保存下来,H2作为太阳能能源载体,又具有可循环性。自从1972年日本科学家Honda和Fujishima发现在自然太阳光光照的条件下,TiO2可以将H2O分解成H2,从此便开创了新能源中光催化制氢领域。这项技术的关键是寻找一种高效、稳定、环境友好、成本低廉的光催化剂。  1)目前,助催化剂往往都是价格昂贵且储量很小的贵金属,例如Pt、Ru等,这给光催化技术的应用带来一定的成本门坎。本文通过微波水热法得到晶型良好的ZnxCd1-xS固溶体光催化剂。将NiS原位光沉积在固溶体的表面可以使催化剂的光催化产氢速率从385μmol/h增加到1.4 mmol/h,相应的表观量子产率达到33.9%。然后通过一步热溶剂法制备了Zn0.5Cd0.5S/MoS2异质节纳米催化剂。由于MoS2具有优良的电子传递能力,因此,Zn0.5Cd0.5S在可见光照射下产生的光生光电子可以快速地迁移到MoS2颗粒表面,发生还原反应,生成H2,光生载流子分离效率得到了显著提高,从而很大程度地抑制了电子与空穴复合几率,增强了光催化性能。0.2 mol%负载的Zn0.5Cd0.5S/MoS2异质节纳米催化剂的催化效率已经达到4.2 mmol/h,表观量子产率(AQY)达到了46.32%。NiS和MoS2作为助催化剂的作用和贵金属相似,作为电子富集中心,增强光生电子与空穴分离使光催化效率得以提高。  2)使用硫代乙酰胺作为硫源和模板剂,成功地合成了粒径可调,具有可见光响应的Cu2+掺杂ZnS纳米球。Cu离子在ZnS晶格中并非是均匀分布,而是形成局域的Cu1-xZnxS固溶体,而固溶体又被ZnS基质分割开来。Cu2+0%掺杂ZnS,仅仅检测到少量的H2,大约2.2μmol h-1,随着Cu2+的掺杂浓度的增加,产氢的速率也是增加的,直到Cu-ZnS-0.5达到了74μmolh-1。但是Cu2+的掺杂浓度超过0.5%后,产氢速率随之降低,样品Cu-ZnS-1就已经降低到3.5μmol h-1。0.1 wt%Ru负载之后的Cu-ZnS-0.5催化剂,光催化产率提高了大约13倍,达到了1.03μmolh-1,且表观量子产率(AQY)达到了26.%。这项工作的意义在于寻找一种环境友好的可见光响应的光催化剂。  3)以形貌规整的Cu2WS4十面体催化剂作为模型,来研究通过控制晶体生长来调控催化剂的光催化性能。作者发现,Cu2WS4十面体中光诱导的氧化腐蚀只发生在催化剂的{101}晶面,光催化还原反应发生在{001}面,也就是原位的贵金属还原都沉积在{001}晶面。通过第一性原理计算得出了两个晶面能带结构的差异,正是这细微的差异导致了光生电子和空穴的空间分离。基于这一发现,通过调节光催化剂Cu2WS4十面体的{001}/{101}晶面比例,来调节催化剂的催化性能,并发现{001}晶面所占比例越大光催化活性越高,也就是说光催化还原反应是整个光催化过程的速率控制关键步骤。这一发现,对硫化物光催化剂的设计和催化剂晶体生长调控具有一定的借鉴意义。  4)通过溶胶凝胶法制备了几种新型的红光、绿光、以及光谱可调(蓝-绿)的荧光粉:Ca2(1-x)La7.6+x(SiO4)6O2∶Eu0.4, Lix(CLS∶Eu0.4, Lix),SrLa2(MoO4)4∶Eu3+(SLM∶Eu),Y2-xGeMoO8∶REx(RE=Eu, Tb)和Sr3Y2(SiO3)6∶Ce3+, Tb3+。通过XRD, SEM, TEM表征了荧光材料的晶体结构和形貌,并通过光致发光光谱PL详细的揭示了各个材料的发光机理和性能。
其他文献
笼型多面体低聚倍半硅氧烷(Polyhedral Oligomeric Silsesquioxane,POSS),是一类具有特殊分子结构的有机硅化合物,其结构以无机硅氧骨架为核心,外围被有机基团所包围。笼型多面体
本文通过对不同成型温度下温拌沥青混合料和热拌沥青混合料旋转压实曲线进行试验研究,探讨温拌沥青混合料的压实与抗车辙性能,并通过室内成型试验,对温拌沥青混合料的体积性
大连润滑油厂2008年为了提高生产效率,增加4L灌装量,降低操作员的劳动强度,决定将已经闲置、废弃6年的P115/N型4L铁桶箱体码垛机进行技措改造。此机器由于废弃多年,其控制部
本论文针对兰州石化炼油厂表面蒸发空冷器严重腐蚀问题开展了防腐技术研究。对表面蒸发空冷器和腐蚀介质的现场考察,对其腐蚀现象、原因和机理进行仔细地分析。根据腐蚀类型
上海诚鸿道路新材料有限公司座落在世界闻名的国际大都市及世界金融中心之一的上海市.上海诚鸿道路新材料有限公司的下属经销公司座落在风景秀丽、群贤毕至,精英荟萃、素有小
会议
  随着城市地下工程的大规模建设,新建地下工程近接既有地下结构施工的现象不可避免。本文以某地下商业街近接既有地铁隧道施工为例,对其盖挖逆作法的施工过程进行有限元数值
流行性感冒(流感)作为一种世界性传染疾病严重威胁着人类健康,由于其致病原一流感病毒具有高度变异性、传染性和耐药性等特点,致使长期以来缺乏根治的方法,目前最普遍也最有
温拌沥青混合料是一种环保节能型的新材料,它具有与相应的热拌沥青混合料一致甚至更优的路用性能,但却能在更低的温度下拌和和压实,从而降低了在生产过程中的能源消耗和烟尘
演讲大纲Speech Outline以上海为样本,探讨在轨道车站地区的可持续发展目标下,如何通过城市设计将碎片化的地下空间开发整合形成体系化空 间网络,激发基于步行的城巿综合活力
会议
演讲大纲Speech Outline随着我国城市化水平越来越高,人们对消费娱乐场所的需求也在增长,这使得开发地下商业空间成为解决问题的一条重要途径,近年来我国各地建设了很多地下
会议