本文介绍了新型激光光解碎片平动能谱仪的研制背景与原理，并利用该装置研究了CH3I和CF3I的紫外光解，得到了很好的结果。 第一章简单地介绍了激光光解碎片平动能谱仪和离子成像技术的历史发展。第二章是实验原理部分。介绍了分子束技术，束源转动型分子束激光光解碎片平动能谱仪和离子成像装置的原理，本着简单和高分辨的原则提出了新型光解碎片平动能谱仪的设计原理。最后讨论了影响分辨率的各个因素和提高分辨率的方法。 第三章介绍了实验装置、样品和实验过程。第四章对碘甲烷和三氟碘甲烷在281.7nm激光作用下的光解动力学进行了研究。成功的得到了CH3I/Kr的飞行时间谱，信噪比和峰的宽窄均符合要求。成功得到了振动分辨的CF3I/Xe的飞行时间谱，指认出了对应Ⅰ*(2P1/2)的六个振动态的峰，发现光解碎片CF3的伞型振动(即v2)模式是主要的而且具有较强的激发，占据了大部分内能。最大振动分布出现在v2=2与V2=3之间。 将本实验结果与大分子束和离子成像技术所得谱图相对照，新装置的优点很明显，即新装置只需要累加几万次就可以达到大型光解碎片平动能谱仪需要数十万次才能达到的分辨，而相对于需要进行阿贝尔转换的离子成像技术来说，新装置结构简单，飞行时间谱更加直观。 第五章用ADF方法对中性以及带一个电荷的正负[AgSn](n=1-9)团簇的结构进行了研究。研究显示三类团簇均有三种结构：环状，链状和面上，并指出了三类团簇各自的最稳定结构。同时我们预测了哪些n值的团簇可能比较稳定，并与实验结果进行了比较，发现两者基本相合。