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聚酰亚胺(PI)是一种杂环聚合物,其分子重复结构单元中含有酰亚胺基团(-CO-NH-CO-)。常用的芳香型PI分子中具有十分稳定的芳杂环结构单元,具有很好的耐热性能、耐氧化性能、化学稳定性和优异的力学性能,但其分子链结构具有很大的刚性,在实际应用中会影响到PI胶粘剂的粘接性能,因此对其进行结构改性成为一种需要。氧化石墨烯作为重要的无机纳米粒子,与聚合物进行复合可以明显的改善聚合物的热学和力学性能,此外,通过对其上官能团的官能化改性,能够进一步扩大其应用范围。无机纳米离子复合到聚合物中以后,复合材料的性能受到无机纳米离子分散性的影响,因此,具体的掺入方法和对无机纳米粒子的预处理就显的尤为重要。首先采用改进Hummers法制备出氧化石墨烯(HGO),其次对其制备方法进行优化,具体为利用H2SO4与H3PO4的混合酸液对石墨进行氧化,取消了Na NO3的使用,并通过油浴进行阶段控温的方法制备出氧化石墨烯(IGO)。以上两种方法所制备的氧化石墨烯(HGO与IGO)都分别利用FT-IR、UV-vis、XRD、Raman、SEM、TEM和TGA进行了表征和测试。结果表明:优化法所制备的氧化石墨烯(IGO)有更强的紫外吸收,拉曼中ID/IG值提高了28.7%,官能团受热分解阶段多失重7%;XRD显示dIGO值提高了5.5%。随后,利用4,4’-二胺基二苯醚(ODA)对IGO进行氨基化制备出氨基化氧化石墨烯(FGO),由FGO红外谱图中的特征官能团和元素分析可见IGO已被氨基化,Raman表明ODA的官能化引入并没有对IGO产生新的结构缺陷,XRD显示FGO有更大的晶面间距dFGO=1.22nm。采用3,3’,4,4’-二苯甲酮四甲酸二酐(BTDA)和4,4’-二胺基二苯醚(ODA)作为聚合单体,同时引入2,2-双[4-(4-氨基苯氧基)苯基]丙烷(BAPP)进行共聚改性,以改善聚酰胺酸(PAA)胶粘剂的粘接性能。红外表征出PAA及PI的特征官能团,通过核磁共振氢谱对PAA分子结构中质子氢的分析,进一步验证了PAA已成功制备。其特性粘度[η]值为0.41dl.g-1,XRD显示三种PAA均为无定形态,SEM显示PI截面光滑、平整。三种PAA热稳定性优异,起始分解温度都在500℃以上。利用红外光谱对聚酰胺酸亚胺化过程进行跟踪测试,以苯环的伸缩振动峰强度为标准,分别研究样品在各温度下其三个特征峰位(1374cm-1、1725cm-1和1775cm-1)的亚胺化程度ID值。计算ID值并绘制出PAA亚胺化程度与时间和温度的曲线图,最终确定了PAA的固化工艺流程。探究发现当n(ODA):n(BAPP):n(BTDA)=1:2:3时、用NMP作溶剂、反应12h和体系固含量为25%的情况下,粘接件具有更佳的剪切强度值。通过直接混入和原位聚合制备出不同掺杂量的m FGO/PAA、FGO/PAA和IGO/PAA复合胶粘剂。XRD显示FGO在聚合物中分散的很均匀,由SEM可见相比于直接混入,原位聚合有更好的微观形貌,且0.9%FGO/PI在基体中有最好的分散性、界面相容性和微观形貌。FGO在聚合物基体中的插层作用,削弱了分子间的相互作用力,导致DSC曲线中复合材料的Tg温度有一定程度的下降。0.9%FGO/PI的热分解温度最高,达到510.7℃。m FGO/PI的剪切强度值相对最低,FGO/PI整体剪切强度值更高,0.9%FGO/PI具有最高的剪切强度值,为15.1MPa。对FGO/PI进行的T形剥离和180°剥离测试,结果显示,当掺杂量为0.9%时,具有最高的剥离强度值,分别为1.7N/mm和2.3N/mm。