金属有机骨架MOF-5膜的制备及其CO2气体渗透分离性能

被引量 : 0次 | 上传用户:zuhai
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着人类社会现代化进程的加快,化石能源的大量消耗致使温室气体CO2的排放量与日俱增,导致的全球气候变暖问题引起了国际社会严重关注,已成为二十一世纪人类社会面临的最为迫切需要解决的重大问题之一。膜分离技术将是从各类工业排气中捕获CO2最为有效的技术之一。在膜分离技术中,发展新型的膜材料将成为技术的关键。本文主要研究一种新型的金属有机骨架MOF-5膜以及其对CO2气体的渗透分离性能。论文工作主要涉及合成金属有机骨架材料MOF-5晶体,制备MOF-5晶体膜以及孔隙结构表征,测定CO2在MOF-5颗粒的吸附热力学和动力学,测量若干单组份、CO2混合气体在MOF-5晶体膜中渗透扩散行为和分离因子,属于化学工程和膜科学的研究领域,具有科学研究价值和实际意义。本文研究了MOF-5晶体合成的反应条件对MOF-5晶体的表面形貌、晶体结构和孔隙结构等物理化学性能的影响。利用SEM、XRD和N2吸附/脱附等温线对所制备的MOF-5晶体进行表征分析。研究结果表明:以二甲基甲酰胺为溶剂,将Zn2+/对苯二酸摩尔配比为2.7的合成液中置于130°C下反应4小时可得到小颗粒(40-60μm)和高比表面积( S Langmuir=2500m2/g)的MOF-5晶体。本文研究了CO2在MOF-5晶体颗粒上的吸附相平衡和动力学。采用重量法测定了CO2吸附等温线和动力学曲线,估算出CO2气体在MOF-5上的扩散系数、等量吸附热和吸附活化能。结果表明:常压下,MOF-5晶体颗粒对CO2的吸附容量很大,明显高于相同条件下在活性炭和13X分子筛的吸附量;CO2在MOF-5晶体颗粒上的扩散系数约在10-8cm2/s范围内,明显高于CO2在13X分子筛中的扩散系数。该结果首次揭示了CO2在MOFs材料上具有很好的吸附扩散行为,是本文重要的新意之处。本文提出采用二次生长法在α-Al2O3支撑体上制备MOF-5晶体膜,研究了晶体涂布方式、悬浮液以及二次长膜中各类工艺条件对MOF-5晶体膜生长的影响。研究结果表明:采用浸润式短时间连续多次涂布的方法有助于获得覆盖度高且厚度适中的MOF-5晶种层;在二次长膜过程中,添加EDIA可以有效减弱BDC对MOF-5晶种的溶解作用,有助于获得连续致密生长的MOF-5晶膜层;通过对工艺条件的优化,获得制备MOF-5晶体膜新工艺,研制出晶体颗粒2-3μm和膜厚6-7μm的超薄型MOF-5晶膜层。这是目前所报道的晶体颗粒最小且膜厚最薄的MOF-5晶体膜,这是本文重要的创新之处。本文研究了定量表征和鉴别MOF-5膜缺陷程度的方法,提出采用2-二环己膦基-2’-(N,N-二甲胺)-联苯(DCPDMA)分子定量表征和鉴别MOF-5膜的缺陷或完整程度。研究表明:本文所制备的MOF-5膜对DCPDMA分子的渗透汽化通量很小,其缺陷孔约分布在8 < p MOF- 5膜<14.5?的范畴。此方法为MOFs类膜缺陷孔的表征提供了技术参考,是本文重要的新意之处。本文研究单组分气体分子在MOF-5晶体膜上的渗透扩散行为,研究结果表明:轻分子气体H2, He, CO, N2和CO2在MOF-5膜上渗透行为符合Knudsen扩散规律;而SF6分子在MOF-5膜上渗透行为属于活化扩散过程;采用微孔渗透扩散模型估算出CO2在MOF-5晶体上的渗透系数与实验测量值很接近,验证了CO2在MOF-5膜上的扩散符合努森扩散机理。本文首次研究了MOF-5膜对混合气CO2/H2和CO2/N2组分的分离性能。研究了温度、混合气组分以及渗透压力对混合气分离因子的影响。结果表明:在298-373K的温度范围内,MOF-5膜对CO2/H2混合气体的渗透分离因子随温度的升高而增加,随CO2含量的增加而增加,随填充压力的增加而略有降低;MOF-5膜对CO2/N2混合气体的渗透分离因子随温度的升高而降低,随CO2组分含量和渗透压力的增加而增加,在298K、345kPa和CO2含量为88%时,其分离因子可高达64。这些研究成果也是本文的重要新意之处。
其他文献
在熔模铸造碳钢件生产过程中,影响裂纹形成的主要因素有:浇口位置选择、整体浇注系统形式、产品结构优化、防裂筋设计、钢水洁净度、钢水化学成分、熔炼浇注作业控制和凝固散
通过对“基因工程‘三维目标的解读及教学现状的简要分析,对在生物学教学中提高学生的生物科学素养和培养学生的学习能力等方面,提出了相应的教学策略。
随着农村经济发展,农村经济金融指标的差异性在各区域呈现多样化。传统的分类方法已不能反映经济发展的差异,因此需要重新划分农村区域板块,作为农村金融发展模式的选择依据。依
好莱坞电影中关于人口失踪的内容并不鲜见,多数作为一个简短的故事情节融入庞大的犯罪影片叙事当中,但是单独作为电影故事核心内容的却不多见。影片《囚徒》从一件幼女失踪案
随着改革开放政策的实施,我国的经济建设取得了举世瞩目的成就。随着经济持续、快速发展,市场规模不断扩大,对资金的需求也不断增多,为保证本地的经济持续发展,各地方政府纷
伴随着信息技术、计算机网络技术的迅猛发展,文件档案已不再以单一的纸质形式存在,应运而生的电子文件档案(以下称电子文档)以数码的形式存储于磁、电、光等介质中,依赖计算
在企业高度信息化的今天,电子商务应用以及企业级信息系统越来越成熟,许多企业都引入了企业级应用系统。由于现代企业的日常运作和发展越来越依赖于企业级应用系统,设计、规
改革开放以来,我国的旅游业得到迅猛发展。由于旅游资源禀赋、社会经济、交通网络的通达性和基础设施等条件具有明显的区域差异性,这些条件优越的地区首先成了旅游外汇收入的
随着全球经济一体化、科技与网络信息技术的发展、市场竞争的白炽化,21世纪的市场竞争已不再是单个企业之间的竞争,而是供应链之间的竞争。改革开放近30年来,我国中小企业发
目的探讨小胶质细胞在急性脊髓损伤中的反应规律及作用。方法收集15例急性脊髓损伤的尸检脊髓组织标本,应用苏木精-伊红及免疫组化染色技术,观察急性脊髓损伤中小胶质细胞的