WO3改性Pt/TiO2催化剂的丙烷氧化性能研究

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为了满足日益苛刻的排放标准,柴油车氧化催化剂还存在着低温氧化活性和热稳定性有待进一步提高的需求。本文以Pt/TiO2氧化催化剂体系为基础,通过引入WO3,以期获得具有更优良的C3H8低温氧化活性以及热稳定性的Pt/WO3/TiO2催化剂。本文采用浸渍负载法在Pt/TiO2催化剂中引入不同含量的WO3,并对样品进行了高温老化处理。在不同的反应气氛下考察了催化剂对C3H8的氧化活性,结果表明WO3的引入能够提高Pt/TiO2催化剂对C3H8的氧化活性,同时提高其抗热老化性能。反应气氛的不同会影响催化剂对C3H8的氧化活性。其中,CO的存在和较低的O2浓度会促进C3H8的氧化过程,NO和高浓度O2的竞争吸附则会产生抑制作用。采用XRD、BET、离位红外和Raman等表征手段考察Pt/WO3/TiO2催化剂的结构特征,采用NH3和CO吸附FTIR考察催化剂表面酸性及贵金属Pt的存赋状态,讨论WO3改性对Pt/TiO2催化剂的结构和表面特性的影响。通过原位红外实验考察了样品对C3H8的吸附氧化过程,通过结合催化剂的表征分析,探讨了该催化剂系列上C3H8的氧化反应机理。结果表明,WO3能够提高载体的酸性强度,使贵金属Pt具有良好的抗氧化能力,对于C3H8的氧化过程,贵金属Pt能够促进C-H键的断裂,而WO3的引入加速了C3H8→C3H6→(C2H4, CH3COO-, HCOO-)→CO→CO2这条反应路径的转化速率从而促进C3H8的氧化。在高温热老化过程中,WO3不仅能够抑制载体TiO2的烧结和相变、活性组分Pt的烧结,还抑制了TiO2的孔结构坍塌对Pt造成的包覆现象,同时仍然能维持载体的酸性,从而提高了催化剂的抗热老化性能。
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