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在环境问题日趋严重,病原微生物污染随处可见的形势下,开发一些高效的抗菌材料显得尤为重要。纳米材料因其处理效率高,二次污染小等优势而受到科学家们的广泛关注。石墨烯作为一种新型的具有独特物理化学性质的纳米材料,开始在抗菌应用方面崭露头角。石墨烯不仅本身具有一定的抗菌活性,同时也可作为抗菌纳米材料的支撑基底,减少纳米材料的团聚,提高其稳定性,增强其抗菌性能。本论文主要以石墨烯为基底,将一些具有抗菌活性的纳米颗粒负载于石墨烯表面制备石墨烯基抗菌纳米复合材料,使其具有高稳定性、高抗菌活性和高循环利用性等优点。并着重探讨石墨烯基抗菌材料对两种特征菌,革兰氏阳性菌金黄色葡萄球菌(Staphylococcusaureus,S.aureus)和革兰氏阴性菌大肠杆菌(Escherichia coli,E.coli),的失活行为和失活机制。本文的具体研究工作和成果可以归纳如下:第一部分为易分离性石墨烯基纳米复合材料的制备及抗菌行为研究。首先制备了三种具有易分离特性的石墨烯抗菌材料,包括磁性氧化石墨烯(M-GO),负载银纳米颗粒的石墨烯基三聚氰胺海绵(G/AgNPs-MS)和负载铜纳米颗粒的石墨烯凝胶(Cu-GS),并将其应用于对E.coli和/或S.aureus污染水的处理,考察了孵育时间、抗菌材料浓度及细菌初始浓度对抗菌活性的影响。结果发现:(1)石墨烯基纳米复合材料整合了石墨烯和纳米颗粒的抗菌活性,具有高效抗菌特性;100 μg/LM-GO对E.coli的最大灭菌率可达到91.49±2.82%;与G/AgNPs-MS接触孵育10 min后,E.coli和S.aureus的死亡率分别可达97.1%和90.9%;当E.coli在Cu-GS中的停留时间仅为5 min时,其最大灭菌活性可达3.17-log,相当于99.9%。(2)石墨烯基纳米复合材料的抗菌活性具有时间和浓度依赖特性,孵育时间越长抗菌效率越高,材料浓度越高抗菌效果越好;且材料的抗菌行为表现出接种浓度效应,细菌接种浓度越低,灭菌效率越高。(3)石墨烯基纳米复合材料具有易分离和高循环利用特性;利用磁铁或手指挤压就可将M-GO或G/AgNPs-MS从菌液中分离出来;且在12次抗菌循环之后,G/AgNPs-MS对E.coli和S.aureus的抗菌率仍分别可达87.1%和85.6%。第二部分探讨了易分离性石墨烯基纳米复合材料的抗菌机理。考察了抗菌材料的表面性质、氧化能力及纳米颗粒释放离子对抗菌行为的影响,并监测了细胞形态改变、细胞膜受损程度及胞内活性氧(ROS)变化趋势。结果发现:(1)在材料与细菌接触的过程中,材料的表面特性,如表面粗糙度、分形维数等,能影响细菌在材料表面的附着;材料的氧化能力越强,对细菌的灭活能力也越强;纳米颗粒释放的离子,比如Ag+、Cu2+,对抗菌行为有一定的影响,但不是主要的影响因素。(2)透射电镜观察发现,M-GO可以附着在E.coli细胞表面,也可以穿刺入细胞内而导致细胞质的流失和细胞膜完整性的破坏;流式细胞分析和活性氧监测可知,G/AgNPs-MS和Cu-GS能破坏细菌的细胞膜,且其诱导产生的ROS是导致细菌死亡的重要原因。(3)材料的抗菌行为是膜压力和氧化压力共同作用的结果。第三部分研究了具有可见光响应特性的石墨烯基纳米复合材料的光催化抗菌行为。制备了两种对可将光响应的石墨烯基复合材料,包括负载磷酸银的石墨烯基复合材料(GO-Ag3PO4)和负载硫化镉的石墨烯基复合材料(G-CdS),并将其用于杀灭水体中的E.coli和/或S.aureus。研究了光照时间、材料初始浓度及腐植酸对光催化抗菌行为的影响,同时考察了抗菌材料的光催化稳定性和循环利用性能。研究发现:(1)石墨烯的存在能有效增强Ag3PO4和CdS对可见光的吸收强度,提高Ag3PO4和CdS的光催化抗菌活性;光照60 min后,G-CdS对E.coli的失活率可达5.3-log,差不多是CdS的5倍多。(2)石墨烯基光催化材料的抗菌活性具有时间和浓度依赖特性,光照时间越长灭菌效率越高,材料浓度越高灭菌效果也越好。(3)GO-Ag3PO4和G-CdS具有很好的光催化稳定性,在循环使用3次后,其灭菌活性基本没有发生太大变化。(4)腐殖酸的存在能削弱G-CdS对E.coli的毒性,因为腐殖酸能吸附在G-CdS的表面,而形成一道物理屏障,降低G-CdS与细菌的直接接触机会,同时吸附的腐殖酸能作为一种抗氧化剂,消耗一部份对细胞造成伤害的ROS。第四部分探讨了可见光响应的石墨烯基纳米复合材料的光催化抗菌机制。研究了材料的光响应特性及细胞内酶活性的变化趋势。结果表明:(1)石墨烯的存在对提高复合物的光催化抗菌活性起了很重要的作用,因为石墨烯巨大的表面能为细菌在其表面的吸附提供更多活性位点,同时石墨烯具有的优越电子传导和电荷储存性能有利于电荷在其表面传输和转移。(2)光催化过程中产生的过量ROS破坏了细胞的抗氧化防御系统,最终导致了细菌的死亡。