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随着我国国民经济的快速发展,电力工业迅速发展,火电厂排放的烟气中含有大量的氮氧化物,未经处理的氮氧化物直接排入大气中对我国环境造成了严重的危害。氮氧化物对大气环境造成的污染已经成为一个日益关注的全球性的问题。本文介绍了目前国内外氮氧化物的排放现状及现行的主要控制方法,重点介绍了选择性催化还原(SCR)脱除氮氧化物的方法,并以SCR技术中的核心——催化剂为研究对象,对其进行了深入的探讨。
本文采用溶胶凝胶法和浸渍法制备了以陶瓷颗粒为骨架的纳米级V2O5-WO3/TiO2催化剂,并用X射线衍射(XRD)和扫描电子透镜(TEM)表征了催化剂的晶型和形貌。研究了TiO2凝胶热处理温度和WO3负载量对催化剂在以NH3为还原剂的选择性催化还原系统中的反应温度窗口、抗硫性的影响。结果表明,在260~420℃的温度范围内,以陶瓷颗粒为骨架的纳米负载型V2O5-WO3/TiO2催化剂具有较高的SCR催化活性,且性能稳定;TiO2以锐钛形式存在的催化剂表现出高的抗硫性能,而TiO2以锐钛和金红石混晶形式存在时,抗硫性能比较差,但硫中毒是可逆的,可再生;WO3负载量的增加提高了催化剂的活性。
本文还对所制备的V2O5-WO3/TiO2催化剂进行了碱(土)金属中毒及再生的模拟实验,测试了中毒及再生对催化剂脱硝活性的影响,运用FT-IR、H2-TPR、XPS等表征手段着重分析了K2O对催化剂的失活作用。实验表明碱(土)金属能使催化剂活性降低,致毒作用强弱顺序为K2O>Na2O>CaO;FT-IR结果显示催化剂以Lewis酸作为活性酸位,钾中毒并不影响催化剂的酸性位;XPS结果表明钾的加入降低了催化剂的氧化能力,主要影响了催化剂表面的吸附氧。采用单纯的水洗方法并不能提高催化剂活性,酸洗再生后催化剂在较高反应温度下能够较好的恢复催化活性。