纤维素基复合膜的制备及其催化性能研究

来源 :陕西科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yc253
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
废水中有机染料的处理对于解决环境问题来讲很重要。基于硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化工艺(sulfate radical-based advanced oxidation processes,简称SR-AOPs),因其环境适用性好、反应活性高、降解彻底等优点,被证明是去除有机污染物最有前景的方法之一。目前过氧化单硫酸盐(peroxymonosulfate,简称PMS)作为氧化剂已被广泛用于提供SO4·-。而PMS未经催化直接与污染物反应过慢,含钴和含铁的过渡金属氧化物和新型的钴基金属有机框架材料(metal-organic frameworks,简称MOFs)已被开发用于催化PMS降解污染物。但是这些催化材料多为微纳米级、粉末状的材料,这种特性导致催化材料在反应结束后存在难回收的问题。为了解决这个问题,目前已有报道将纤维素基气凝胶作为主体材料用来负载催化材料,可以有效地改善催化剂的回收问题,并且高的孔隙率可以保证染料分子和催化材料的有效接触。然而气凝胶材料制备周期较长、干燥耗能较多,我们研究发现纤维基膜材料拥有高孔隙率和表面积的同时,制备更加简单,干燥耗能更少,还可以通过简单的控制制备条件来得到不同厚度、不同尺寸的纤维素膜。因此,本论文提出将催化材料与纤维素膜复合,制备得到纤维素基复合膜材料,将其作为催化PMS降解有机染料污染物的催化剂。研究复合膜在不同pH、不同PMS用量等条件下的催化降解性能,并对复合膜的催化降解机理进行分析探究,具体研究内容如下:(1)选择氧化石墨烯(GO)作为Fe3O4颗粒成核生长的载体,采用溶剂热法制备了 Fe3O4/还原氧化石墨烯(RGO)复合材料,改善了 Fe3O4颗粒自身的团聚现象。选择掺杂法将Fe3O4/RGO复合材料引入纤维素膜中,制备得到Fe3O4/RGO/纤维素复合膜。并研究不同条件下Fe3O4/RGO/纤维素复合膜的催化性能。催化结果显示Fe3O4/RGO/纤维素复合膜/PMS体系显示出较高的催化活性,50 min内可以降解97%的MB分子且不需要调节MB(methylene blue,简称MB)溶液的初始pH。Fe3O4/RGO/纤维素复合膜还显示出很好的pH适用性,可以在很宽的pH范围(4-9)内保持高的催化降解性能。同时反应结束后可以将复合膜快速从反应体系中分离,实现催化材料的高效分离及回收。此外,Fe3O4/RGO/纤维素复合膜具备优异的循环使用性能,具有实际应用的潜力。(2)为了提高Fe3O4/RGO/纤维素复合膜的催化性能,在Fe3O4/RGO的基础上引入钴基MOFs材料ZIF-9,制备得到新型的催化材料并命名为ZIF-9@CA-Fe3O4/RGO,选择相同的掺杂法将其引入纤维素膜中得到ZIF-9@CA-Fe3O4/RGO/纤维素复合膜。通过新型催化材料得到的ZIF-9@CA-Fe3O4/RGO/纤维素复合膜显示出比Fe3O4/RGO/纤维素复合膜和ZIF-9/纤维素复合膜更加高效的催化降解性能,可以在9min内降解96%的MB分子且不需要调节MB溶液的初始pH,表明引入ZIF-9后的新型催化剂ZIF-9@CA-Fe3O4/RGO,明显提高了 Fe3O4/RGO的催化性能且具有比单一组分更高的降解性能。而且ZIF-9@CA-Fe3O4/RGO/纤维素复合膜显示出同样优异的pH适用性。同时,反应结束后可以将复合膜快速从反应体系中分离,实现催化材料的高效分离及回收。并且动态脱色实验直观表明了 ZIF-9@CA-Fe3O4/RGO/纤维素复合膜具有一定的实际应用潜力。此外还通过GC-MS和EPR对复合膜/PMS体系降解MB的机理进行分析。(3)为了更加简化高性能催化膜的制备,并考虑钴基MOFs材料在催化中具有更高的活性,采用原位合成法在纤维素膜中合成出ZIF-67颗粒,得到ZIF-67/纤维素复合膜。通过TG分析可以得知复合膜中ZIF-67颗粒的负载率可以达到7.06wt%。同时ZIF-67/纤维素复合膜显示出非常出色的降解性能,可以在1 min内降解97%的MB和RhB且不需要调节MB溶液的初始pH。通过原位合成法得到的ZIF-67/纤维素复合膜同样具有优异的pH适用性,可以在宽的pH范围保持催化活性。同时ZIF-67/纤维素复合膜也具备优异的循环使用性能,并且反应结束可以快速从反应体系分离,具有实际应用的潜力。
其他文献
本课题的研究重点是对从贵州省仁怀市茅台镇赤水河水样中分离出的两株菌种CHY01和GSA152进行多相分类学鉴定。通过形态,生理,生化,化学等表型特征和基因组大小,GC含量,基因组
金黄色葡萄球菌(Staphylococcus aureus)是一种条件性致病菌,可导致多种病症,如皮肤和软组织感染、肺炎、感染性心内膜炎和败血症等。S.aureus也是引起奶牛乳房炎的重要病原菌
服务机器人的智能化除了自身服务功能外,其自主导航技术是关键。相比起视觉导航的大计算量,激光雷达导航的计算量更小,实时性更好,因此是当前服务机器人的主要导航方式。能否实现高精度的激光雷达导航,基于雷达点云数据的环境特征提取,以及最优路径规划是核心。为此,文中开展了如下研究:首先,为了解决机器人室内环境地图构建过程中障碍物特征提取不全面和精度低的难题,设计了一种基于角系数和差分曲率的特征提取算法。利用
汽车轻量化是近年来汽车工业应对能源危机与环境污染等问题的重要手段。目前最受汽车工业青睐的轻量化材料主要有高强度钢板(High Strength Steel,简称HSS)和碳纤维增强复合
在生产人造金刚石的过程中,人造金刚石合成块在合成工序中起到向石墨芯柱传递压力的作用,而在合成工序结束后需要将石墨芯柱从合成块中提取出来。目前,从合成块中提取石墨芯
随着人类工业化进程的加快,大量化石燃料燃烧,大气中的CO_2浓度逐渐增加,寻找可行方法降低CO_2浓度,并将其转化为可利用的高价值能源是目前研究热点。CO_2加氢制甲醇反应是其中一种优越途径,甲醇用途广泛,是基础的有机化工原料和优质燃料。但该反应目前还存在着许多困难挑战,例如CO_2的活化、甲醇的选择性低以及催化剂寿命短等问题。如何研发高活性、高选择性的CO_2加氢制甲醇催化剂是亟待解决的关键问题
随着有机发光二极管(OLED)不断走向成熟,应用范围愈加广泛从设备制造到面板制造再到VR、穿戴设备等多个领域,逐步实现商业化,OLED显示产业出现急剧增长的态势。近几年,磷光有机发光二极管(PhOLED)作为第二代有机发光材料备受关注,其发光量子效率能够达到100%。磷光有机发光二极管(PhOLED)材料大多为过渡金属配合物,其中比较典型的一类是三价铱Ir(III)配合物。这类配合物具有化学稳定性
闪烧是近几年新发展起来的一种烧结方法,在一定温度下对样品施加一个电场,当电场强度达到某个临界值时,出现功率激增、电导突变以及快速致密化等特殊现象。闪烧具有烧结温度
本文采用滴定固化包裹法,分别以海藻酸钠内包聚苯乙烯磺酸钠(PSSA)和阴离子型聚丙烯酰胺(PAM),制备了海藻酸钙@聚苯乙烯磺酸钠(PSSA@Alg)软胶囊和海藻酸钙@聚丙烯酰胺(PAM@Alg)软胶囊,以Cu(Ⅱ)为目标污染物,考察了溶液pH、吸附剂的投加量、溶液的初始浓度、接触时间、温度、共存离子及竞争吸附对两种材料吸附铜(Ⅱ)离子的影响。主要研究内容和结果归纳如下:采用单因素实验,选取CaC
稻瘟病是全球最具破坏性的水稻真菌病害,可以感染水稻各个时期和不同部位,引起水稻减产。种植抗性品种降低产量损失是最有效环保的途径,但稻瘟病菌群体结构复杂,常常使抗性品种不能长期种植使用。本实验室长期致力于鄂西南地区稻瘟病菌群体多态性研究。本项目从2016-2017年在鄂西南地区定点种植的特定水稻品种上采集感病稻杆,分离稻瘟病菌单孢,在菌落形态、致病性、遗传结构和无毒基因组成四个方面进行群体结构研究。