【摘 要】
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微型直接甲醇燃料电池（简称μDMFC）具有比能量密度高、环境友好和体积微小的独特优势,契合了智能化微电子产品对电源功率、体积快速更迭的强烈需求。然而,随着微能源系统集成化和微型化程度的不断提升,μDMFC电极内反应产物的管理面临着更为严苛的技术挑战。微孔层作为物质由电极内部向外界交换的必经途径,其微观结构密切影响着电极内的物质传递与电子迁移。目前商用μDMFC的微孔层普遍采用导电炭黑,其结构及功能
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（项目编号:51975218）; 广东省重点领域研发计划项目（项目编号:2019B090909001、2020B090920002）; 珠海市引进创新团队项目（项目编号:ZH01110405180034PWC）
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微型直接甲醇燃料电池（简称μDMFC）具有比能量密度高、环境友好和体积微小的独特优势,契合了智能化微电子产品对电源功率、体积快速更迭的强烈需求。然而,随着微能源系统集成化和微型化程度的不断提升,μDMFC电极内反应产物的管理面临着更为严苛的技术挑战。微孔层作为物质由电极内部向外界交换的必经途径,其微观结构密切影响着电极内的物质传递与电子迁移。目前商用μDMFC的微孔层普遍采用导电炭黑,其结构及功能较为单一,限制了电极综合性能的发挥。因此,本文提出基于三维碳纳米管骨架的树状微孔层,围绕三维树状碳纳米结构的设计制造、树状微孔层电极特性的测试评价,以及对μDMFC电化学性能的影响展开系统研究。结合磁控溅射技术与中温化学气相沉积技术,在预成形的Fe纳米颗粒位点表面沉积碳纳米管,制备以三维树状碳纳米管为骨架的微孔隙结构,通过AFM、SEM、RAMAN和TEM等表征方法,对Fe纳米颗粒位点和树状碳纳米管骨架结构进行微观形貌分析及物相成分鉴定,重点分析树状碳纳米管微结构成形的作用机理。元素分析表明树状碳纳米管主要由底端生长模式形成,管径均一且长径比较高。在树状碳纳米管成形机理研究基础上,调整化学气相沉积工艺参数,制备得到不同结构特征的树状微孔层,通过SEM扫描、四探针电阻率和表面接触角测试,对不同工艺参数下树状微孔层的微观形貌、孔隙率、电导率、亲疏水性等关键电极特性展开系统研究,剖析树状微结构在拓展电极功能方面所起到的优秀作用。结合转移压印与超声喷涂工艺,制备基于三维树状微孔层的膜电极,对比树状微孔层与传统微孔层间的电极特性差异,着重分析膜电极阴阳两侧的树状微孔层在电池功率性能、交流阻抗特性、动态响应特性,以及电极产物管理等方面所具备的独特优势,揭示三维树状微孔层对电池电化学性能的影响规律和作用机理。在低甲醇浓度下,三维树状微孔层电池相比普通碳纳米管微孔层电池在最大功率密度上提升了近19.5%,并且表现出更优秀的动态响应特性,这主要是由于树状微孔层电极具有更低的阴极电荷转移阻抗。
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