二氧化铈载铂催化剂的合成及其电化学性能研究

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直接甲醇燃料电池(Direct methanol fuel cell,简称DMFC)因其高能效、高可靠性和可常温工作的特点,成为新一代的能量装置,是轻型电动车、便携式电子产品等的理想电源。然而,由于技术上存在缺陷,比如催化剂活性低和甲醇渗透等问题,DMFC的商业化应用受到阻碍。因此研制低成本、高活性的催化剂对提高DMFC性能具有重要意义。目前,阳极催化剂的研究主要集中在铂(Pt)及其合金材料。但Pt基催化剂具有催化活性低,稳定性差,产品成本高的缺点。研究表明,将Pt基催化剂负载于适当的载体上能够改善催化剂的性能。目前,最常用的载体是具有高比表面积和高导电性的碳载体,比如活性炭黑、碳纳米管(carbon nano-tube,简称CNT)、石墨烯等。载体的种类和表面性质等能够在很大程度上影响催化剂的粒径、分散度和晶型等。高分散度小粒径的Pt纳米粒子能够提高催化剂的利用率,改善催化剂的催化活性。同时,载体本身的性质比如晶体结构和化学性质等也对催化剂的性能有很大的影响。近年来,金属氧化物被广泛用作Pt基催化剂的载体,并取得了很好的催化效果。二氧化铈(CeO2)是研究较多的一种,CeO2是稀土氧化物,来源丰富,并且具有优越的储放氧功能、快速氧空位扩散能力和较强的化学稳定性,作为甲醇燃料电池阳极催化剂载体具有广泛的应用前景。  本论文制备出不同形貌的CeO2,作为Pt基催化剂的载体,制备出Pt/CeO2催化剂,用于DMFC的阳极材料。借助各种表征手段和电化学测试方法研究催化剂的晶体结构,粒径以及各组分价态对甲醇电化学氧化的影响。以此为目的,展开了CeO2载Pt催化剂的相关工作。  通过共沉淀法,凝胶法,水热法等方法制备出不同形态的CeO2,然后采用硼氢化钠还原法,水热还原法,抗坏血酸还原法等将Pt纳米颗粒负载于CeO2表面。制得各种形态的电化学催化剂。经过XRD、TEM等测试表明,通过水热法控制条件合成的纳米棒状和纳米立方体状的CeO2具有更多的晶格缺陷,更适宜用作Pt及催化剂的载体。利用各种方法将Pt纳米粒子负载到CeO2表面得到电化学催化剂,使用X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM、HRTEM)等技术手段对所得材料进行了表征。利用循环伏安法和电流时间曲线法测试其电化学催化性能,研究结果表明不用形貌的CeO2纳米粒子用作Pt基催化剂的载体有很大的应用潜力。
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