【摘 要】
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随着高分子科学的发展,聚合物材料在生产生活中逐渐发挥着无可替代的作用。然而,聚合物材料在日常的使用过程中都会出现一定程度的损坏,严重制约着材料的使用稳定性和寿命。而自修复功能的引入,可赋予材料更高的安全稳定性并延长材料的使用寿命,故开发具有自修复性能的高分子材料显得意义重大。本征型自修复材料实现自修复过程是通过材料内部各种动态可逆相互作用的打开和重建来完成的,但是其力学强度较低的主要原因是动态相互
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随着高分子科学的发展,聚合物材料在生产生活中逐渐发挥着无可替代的作用。然而,聚合物材料在日常的使用过程中都会出现一定程度的损坏,严重制约着材料的使用稳定性和寿命。而自修复功能的引入,可赋予材料更高的安全稳定性并延长材料的使用寿命,故开发具有自修复性能的高分子材料显得意义重大。本征型自修复材料实现自修复过程是通过材料内部各种动态可逆相互作用的打开和重建来完成的,但是其力学强度较低的主要原因是动态相互作用难以承载较大的载荷。高力学强度的聚合物材料才能够得到更广泛的应用,因此设计合适的策略提高力学强度,是自修复材料发展道路上必须要解决的问题。针对上述问题,本论文从分子设计及聚集态结构入手,通过调控原料的结构以及与Zn（II）的投料比,构筑了一系列新型多机制协同作用的聚合物材料。具体开展了以下两个方面的研究工作:（1）以不同结构及比例的环状酸酐、二醇和三醇为原料,一锅法合成了一系列不同微观结构的交联聚合物P1-P6,我们对其进行了详细的结构表征和性能测试。结果表明构建的交联网络均为无定形形态且热稳定性较好,吡啶基团的引入极大地提高了聚合物的热稳定性,玻璃化转变温度（Tg）减小;50%的交联度聚合物热稳定性更强。通过调控单体的结构以及酸酐与Zn（II）的摩尔比制备了一系列基于配位键的交联网络聚合物Pn-Znx:y（n=1-6,x:y代表酸酐与Zn（II）摩尔比）,我们对其进行了结构表征和性能测试。结果表明金属配位键成功形成;配位后的交联网络聚合物Pn-Znx:y热稳定性减弱且Tg减小;随着Zn（II）投料量增大,Tg会逐渐减小,Pn-Znx:y的初始分解温度变化不大,但是高温耐热性更强。利用光学显微镜对其自修复性能进行表征,结果发现交联网络聚合物Pn-Znx:y在25 oC下24 h后具有明显的自修复性能,显微镜下损伤几乎完全消失,通过调控酸酐与Zn（II）的摩尔比可以有效调控聚合物的自修复能力。（2）以不同分子量的聚醚胺、不同结构及比例的二异氰酸酯、三羟基封端聚醚胺和对苯二甲醛为原料,采用缩聚法合成了三组不同作用机制的自修复聚合物亚胺键交联聚醚胺（TA-PPG）、聚脲材料（TH-PPG）、亚胺键交联聚脲材料（TH-T-PPG）。结果表明聚合物均为无定形形态且热稳定性较好。Tg随着聚合物分子链中苯环数量增多及亚胺键的引入而升高;自修复效果TH-PPG＞TH-T-PPG＞TA-PPG,与三种聚合物机械强度大小顺序恰好相反;聚合物均表现出出色的可循环利用性能和重塑性能。通过调控聚合物和Zn（II）摩尔比制备了一系列多机制协同作用的聚合物Znm:n-TA-PPG、Znm:n-TH-PPG和Znm:n-TH-T-PPG。结果表明金属配位键成功形成;配位后的聚合物热稳定性仍然较好且Tg略有升高;聚合物均具有优异的自修复性能和优异的力学强度。本论文的研究工作,为自修复聚合物材料增强、增韧提供了一定的设计理念和思路。最后我们对进一步工作内容进行了讨论,可以继续探究自修复机理及影响聚合物性能的因素。
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