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酸性气体燃烧、石油精炼、纸浆的生产以及废水处理等过程中会产生大量的含硫恶臭气体。这些气体会严重影响人们特别是那些长期在车间接触低浓度含硫恶臭气体的工人的健康,同时会污染环境。因此,研发有效的、易于操作且配套装置小型化的降解含硫恶臭气体的技术,具有重要的现实意义。 近几年,一些研究者用微波无极光催化这种新型技术处理废水中的有机污染物,取得了较好的效果,也为处理气体污染物提供了很好的借鉴。但是目前用此技术处理气体污染物尤其是针对含硫恶臭气的报道并不多见,也缺乏此方面研究的相关理论数据。本文以自制微波无极灯作光源、TiO2薄膜作光催化剂,搭建了小型微波无极光催化净化含硫恶臭气体的反应平台。在此平台上分别进行了降解硫化氢(H2S)和甲硫醇(CH3SH)的研究,并获得了一些重要的理论数据。 本文的主要研究结果如下: 将汞(Hg)与氩气(Ar)填充到石英外壳中制得了中间收缩的圆柱形微波无极灯。微波无极灯的性能研究结果表明,含Hg微波无极灯主要发出254、313、366、406、436与546nm波长处的光,并且其光强随微波输入功率的增加而增强。 通过溶胶-凝胶法与热处理法制备了TiO2膜光催化反应器,并使用X射线光电子能谱仪(XPS)、X射线衍射仪(XRD)与扫描电镜(SEM)对所制得的TiO2薄膜进行了表征。结果显示,TiO2的晶型为锐钛矿型,其晶粒的平均粒径为24nm。 连续式微波无极光催化脱除H2S的实验结果表明,在空气氛围下,当微波输入功率为660W、气体停留时间为3.35S、H2S初始浓度为4.8mg/m3时,对H2S的脱除效率达68%。并且脱除效率随微波输入功率的增强而增加,随初始H2S浓度的增加而降低。产物测定结果表明,H2S主要被氧化为硫酸盐类。此外,在无光催化剂TiO2存在时,在空气氛围下,单纯依靠微波无极灯的辐射作用也可以将H2S降解,但是其效率要低于光催化剂存在时的效率。 间歇式降解H2S的实验结果表明,微波无极光催化及光降解H2S的反应均为表观一级动力学反应,但微波无极光催化反应的表观反应速率常数大于相同实验条件下微波无极光降解H2S的表观反应速率常数。且表观反应速率常数均随微波输入功率的增强而增加,随初始H2S浓度的增加而降低。 通过氧化二苯卡巴肼(DPCI)-萃取二苯卡巴腙(DPCO)分光光度法测试了微波无极光催化过程中生成的活性氧(ROS)。结果发现,在空气氛围下,微波无极光催化与光降解过程中均会有活性氧的生成,但是在光催化剂存在时,气体中活性氧的生成量更多。并且活性氧的生成量都随微波输入功率的增强而增加。 在空气氛围下,微波无极光降解与光催化技术均可去除CH3SH,但是微波无极光催化脱除CH3SH的效率比光降解的效率高。光催化脱除CH3SH的效率随微波输入功率的增强而增加,随初始CH3SH浓度的增加而降低。在微波输入功率为660W、初始CH3SH浓度为2.2mg/m3时,对其脱除效率可达85%。产物测试结果表明,微波无极光降解与光催化CH3SH的主要产物为SO42-。