【摘 要】
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燃料电池（Fuel Cells,FCs）作为新一代绿色能源装置,需要克服缓慢氧还原反应（ORR）动力学过程,才能完成高效电能的转化。因此,催化剂的选用是其发展的核心。其中,贵金属Pt基纳米材料一直是催化领域中最有效的材料,然而,若想打破其商业化障碍,降低FCs商业成本,寻找低价、高效的非Pt催化剂是众多科研人员努力的目标。新型碳纳米材料的出现显著促进了FCs的发展,并且研究发现对碳材料改性修饰能够
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燃料电池（Fuel Cells,FCs）作为新一代绿色能源装置,需要克服缓慢氧还原反应（ORR）动力学过程,才能完成高效电能的转化。因此,催化剂的选用是其发展的核心。其中,贵金属Pt基纳米材料一直是催化领域中最有效的材料,然而,若想打破其商业化障碍,降低FCs商业成本,寻找低价、高效的非Pt催化剂是众多科研人员努力的目标。新型碳纳米材料的出现显著促进了FCs的发展,并且研究发现对碳材料改性修饰能够提升材料的本征性能,但由于高昂的成本,复杂的制备过程,使它们的宏量生产和大规模应用受到限制。生物质是一种环境友好、经济可行及储量丰富的自然资源,因能够作为有潜力的碳前驱体而受到广泛关注。生物质衍生碳材料固有的独特孔结构更为其提供了广阔的研究空间,特别在催化材料领域,多孔结构是促进反应物与电子传输的有效途径。基于此,本文制备了不同杂原子掺杂生物质衍生碳材料,通过一系列物理性能表征、微观结构表征和电化学测试,探究它们的形貌、组成成分等对ORR催化性能的影响。本文开展了如下一些工作:（1）利用凋落的梅花作为碳源,通过KOH活化作用,在碳化过程中实现材料的孔隙构筑,再与富氮前驱体三聚氰胺混合,制备梅花衍生氮（N）掺杂多孔碳材料（PBCs）。该材料具有丰富的孔与褶皱结构,蜂窝状片层上呈现出分级孔洞。所制备的N掺杂多孔的PBC-A样品以吡啶N和石墨N占主导,含量分别达到39.68%和32.94%,样品经过KOH活化后的比表面积高达2118.9 m~2 g–1。电化学测试结果表明该催化剂的起始电位和半波电位分别为0.91 V和0.82 V（vs.RHE）,且具有优于商业Pt/C的抗甲醇性能和稳定性。（2）采用过硫酸铵与梅花粉末混合,以过硫酸铵在高温下热解会挥发,导致轻度炸裂的特性,可作为多孔结构成型的辅助剂,并同时为碳材料提供N源与硫（S）源,实现了二元N、S共掺多孔碳纳米片的简易合成（NSCs）。通过对热解温度的调控,发现于900°C时制备的NSC-900材料以高活性N（79.5%）和活性S（76.1%）占主导,S元素的加入可以增加更多的催化位点。在碱性条件下,该催化剂半波电位达到0.84 V（vs.RHE）,与商业Pt/C仅差10 m V,且起始电位0.96 V超过了商业Pt/C,展现出比一元N掺杂更优秀的ORR性能。（3）通过引入过渡金属铁进一步提高催化剂性能,在合成过程中,以梅花和氯化铁（Fe Cl3·6H2O）分别作为C和Fe前驱体,石墨相氮化碳（g-C3N4）提供充足的N源,通过精确调控水热温度和碳化温度,制备铁氮共掺多孔碳材料（Fe-N-C-T）。其中,在180°C水热反应和900°C热解温度下获得的Fe-N-C-900样品,片层上构建出了更加丰富的孔结构。g-C3N4的引入提高了样品比表面积,且N含量高达到4.1%,形成的Fe–N配位是催化过程中有利于反应的活性位点。Fe-N-C-900具有最优的ORR性能,起始电位和半波电位进一步提升至0.99V和0.89V（vs.RHE）,优于商业Pt/C,将该催化剂组装至锌-空电池阴极,最大功率密度可达164.3 m W cm–2。
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