【摘 要】
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碳酸二甲酯(DMC)作为一种当今社会重要的绿色化学原料,因其性质活泼、无毒、用途广泛而受到研究学者们的广泛关注。DMC可代替硫酸二甲酯作甲基化试剂;也可代替光气用作羰基试
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碳酸二甲酯(DMC)作为一种当今社会重要的绿色化学原料,因其性质活泼、无毒、用途广泛而受到研究学者们的广泛关注。DMC可代替硫酸二甲酯作甲基化试剂;也可代替光气用作羰基试剂;DMC添加到汽油中,不仅提高燃油的燃烧效率,而且减少碳氢化合物的排放量;DMC也可作为锂离子电池电解液、植物保护剂、食品添加剂和表面活性剂等。此外,碳酸丙烯酯(PC)也是一种极性优良的有机溶剂,被广泛应用于合成碳酸二甲酯。而CO2是造成全球温室效应的主要气体之一,所以以CO2、CH3OH和PO为原料合成DMC并联产PC具有绿色化学和资源再利用双重意义。本文对负载型复合氧化物催化剂催化CO2、甲醇与环氧丙烷反应合成DMC进行了研究。 将K2CO3负载到不同载体上,用浸渍法制备一系列的催化剂,并考察其催化性能。实验发现,采用并流共沉淀法制备了Al-ZnO作为载体,将K2CO3添加到Al-ZnO上的催化效果最好。运用XRD、SEM、BET等手段对催化剂进行了表征。通过实验结果可知,甲醇和环氧丙烷体积比为3∶2,反应温度为160℃,催化剂用量为1.0g,反应压力为2.0MPa,反应时间为5h的反应条件下,环氧丙烷的转化率为100%,碳酸二甲酯的选择性为45.09%,碳酸丙烯酯选择性为25.20%。 采用共沉淀法和浸渍法制备了复合型催化剂K2CO3/Al-ZnO,增加活性组分KCl并改变其负载量,制备了一系列KCl-K2CO3/Al-ZnO催化剂。通过XRD、BET、SEM的表征方法对改性后催化剂进行了表征,说明活性组分高度的分散在载体表面。通过对实验反应条件的优化,最终反应最适宜条件为:反应温度160℃,甲醇和环氧丙烷体积比为3∶2,催化剂用量为1.0g,反应压力2.0MPa,反应时间5h。在此反应条件下,环氧丙烷的转化率为100%,碳酸二甲酯的选择性为66.98%,碳酸丙烯酯选择性为32.71%。
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