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挥发性有机化合物(VOCs)是人类活动中最为常见的污染物,严重危害生态环境及人类的健康。催化燃烧法是治理VOCs的最佳方法之一,制备出高效的催化剂成为治理VOCs的关键。本论文以邻二甲苯为目标污染物,制备出一系列铜、银掺杂改性的OMS-2(Ⅱ型氧化锰八面体分子筛)催化剂。实验结果如下: (1)以高锰酸钾和丙醛为反应物,制备出OMS-2;同时利用丙醛和斐林试剂发生反应生成氧化亚铜,采用同步还原法,制备出0.025Cu-OMS-2-400催化剂,并与浸渍法制备的0.025Cu/OMS-2-400进行对比。催化邻二甲苯活性测试结果显示,尽管OMS-2和0.025Cu-OMS-2-400的T100(CO2的产率为100%时催化燃烧温度)均为200℃,但0.025Cu-OMS-2-400的T20(CO2的产率为20%时催化燃烧温度)为147℃比OMS-2降低36℃。而0.025Cu/OMS-2-400的T100为210℃,T20为180℃。可见同步还原法掺杂铜有利于提高低温催化活性。XPS结果显示,0.025Cu-OMS-2-400中含有Cu+和Cu2+,但XRD结构表征显示,0.025Cu-OMS-2-400为OMS-2晶型,没有出现Cu的衍射峰,说明同步还原法可能将铜物种高度分散在OMS-2晶格间隙中。SEM结果显示,0.025Cu-OMS-2-400为四方体纳米颗粒,BET测试表明0.025Cu-OMS-2-400比表面积可达到164m2/g。H2-TPR和O2-TPO测试表明,0.025Cu-OMS-2-400晶格氧流动性和再氧化能力较强。上述结果表明,同步还原法得到的Cu掺杂OMS-2催化剂其催化活性提高可能是因为分子氧易于吸附在Cu2O的活性位点上,而且0.025Cu-OMS-2-400中的Cu+的存在促进了Mn3+/Mn4+间的交换,有利于将邻二甲苯完全催化氧化成CO2和H2O。采用同步还原法制备一系列ACu-OMS-2-B-C催化剂,其中A代表Cu/Mn摩尔比,B代表Cu(NO3)2溶液浓度,C代表焙烧温度。在催化氧化邻二甲苯的活性测试中0.025Cu-OMS-2-0.05-400的T100为200℃,T20为147℃,催化活性最佳。 (2)由(1)中可知0.025Cu-OMS-2-400只能提高低温催化活性,所以进一步研究铜、银共掺杂OMS-2催化剂0.025Cu-0.02Ag-OMS-2-400。活性测试结果显示,0.025Cu-0.02Ag-OMS-2-400的T100和T20分别为180℃和119℃,与0.025Cu-OMS-2-400相比分别降低20℃和28℃,可见Ag的加入能同时提高高温、低温催化活性。XPS结果显示0.025Cu-0.02Ag-OMS-2-400中同时含有Cu+和Cu2+、Ag0和Ag+,但XRD结果显示并没有出现任何Cu、Ag的衍射峰。因此推测可能银物种高度分散在OMS-2晶格结构中形成Ag-O-Mn键,而铜物种高度分散在OMS-2晶格间隙中。SEM和BET结果显示0.025Cu-0.02Ag-OMS-2-400形貌为菱形纳米颗粒,比表面积可达178 m2/g。H2-TPR和O2-TPO结果表明,0.025Cu-0.02Ag-OMS-2-400晶格氧流动性及再氧化能力最强。上述结果表明Cu、Ag的协同作用,提高了OMS-2的高温和低温催化活性。从Cu、Ag掺杂量和丙醛反应量两方面进一步筛选同步还原法制备铜、银共掺杂OMS-2催化剂的最佳制备条件,得到XCu-YAg-OMS-2-Z,其中X代表Cu/Mn摩尔比,Y代表Ag/Mn摩尔比,Z代表丙醛反应量。结果发现,0.025Cu-0.02Ag-OMS-2-2.3的T100为180℃,T20为119℃,催化效果最佳。 本论文得到国家自然科学基金(No.21147004)、河北省自然科学基金(No.B2013205100)和河北师范大学重点基金(No.L2010Z06)的资助。