【摘 要】
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由于工业污染废水的排放和人口的持续增长,水资源污染和短缺的问题已引起世界各国的关注,近年来蓬勃发展的纳滤技术在处理废水和缓解全球水资源短缺方面发挥着关键作用,开发新型高性能复合纳滤膜、优化制膜方法、调节膜结构和性能以迎接“挑战”,已成为该领域重点关注的方向。本论文提出通过多酚仿生涂覆和异氰酸酯的界面交联耦合过程构筑耐酸型聚氨酯选择层复合纳滤膜的新方法,并系统地考察了复合膜的制备条件对分离性能和耐酸
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由于工业污染废水的排放和人口的持续增长,水资源污染和短缺的问题已引起世界各国的关注,近年来蓬勃发展的纳滤技术在处理废水和缓解全球水资源短缺方面发挥着关键作用,开发新型高性能复合纳滤膜、优化制膜方法、调节膜结构和性能以迎接“挑战”,已成为该领域重点关注的方向。本论文提出通过多酚仿生涂覆和异氰酸酯的界面交联耦合过程构筑耐酸型聚氨酯选择层复合纳滤膜的新方法,并系统地考察了复合膜的制备条件对分离性能和耐酸性能的影响规律并探讨了相关机理。以P84聚酰亚胺为基膜,采用多酚涂覆/异氰酸酯界面交联的方法构筑聚氨酯选择层复合纳滤膜。通过对合成制备过程的摸索、不同反应单体的选择、以及对不同反应条件的探究,优化了复合膜性能。利用0.2 g/L单宁酸的Tris溶液涂覆基膜1 h,采用溶剂交换的方法去除膜表面的水分,可减少副反应的发生,并减缓水分自然蒸发时拉普拉斯力对膜孔的破坏,随后将涂覆膜表面与浓度为0.5%(m/v)的甲苯二异氰酸酯交联1 min,优化条件下制备的纳滤复合膜对200ppm甲基蓝染料水溶液完全截留,渗透通量达到33.88 L h-1 m-2 bar-1。通过傅里叶红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、原子力显微镜(AFM)、水接触角等表征测试技术揭示了酚羟基与异氰酸酯基团通过亲核加成反应形成聚氨酯交联层的机理。由于复合纳滤膜稳定性和耐氯性能对其实际应用至关重要,因此本文进一步研究了聚氨酯选择层复合膜对不同染料的分离性能、耐酸碱稳定性、长期分离稳定性和耐氯性能。结果表明复合膜对不同染料均能保持较好的分离性能。结合强酸和强碱溶液处理后膜的分离性能和相关的FTIR、SEM、水接触角等表征结果得出结论,聚氨酯选择层复合膜由于氨基甲酸酯键中N原子的吸电子效应、单宁酸中大量苯环的共轭效应以及空间位阻具有优异的耐酸特性,能够在p H=1的硫酸溶液处理60 d后保持良好的分离效果,此外复合膜在连续50 h的分离过程中能维持稳定的性能。
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