酰胺类农药及乙基磺酸转化产物的微生物和高价态锰降解

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酰胺类农药是目前国内外使用最多、最广泛的一类芽前除草剂。施用到农田中的酰胺类农药除存在于土壤中,还容易渗入到浅层地下水和随雨水径流进入地表水,并且在自然环境中容易通过各种途径转化为持久性、溶解性更强,相对吸附系数更低的乙基磺酸转化产物(ESA)。酰胺类农药及其乙基磺酸转化产物均具有内分泌干扰性、生物毒性,加之其广泛存在,目前迫切需要去除这类物质的方法。本实验以甲草胺、乙草胺、甲草胺ESA和乙草胺ESA作为研究对象,采用微生物降解和高价态锰降解这两种方法对这四种物质进行降解性能的研究。本文从污泥中分离到了一株高效降解乙草胺的菌株,根据其16SrDNA序列系统发育分析,将其鉴定为无色杆菌属,命名为D-12。菌株D-12降解乙草胺的最适降解温度和pH分别为30℃,pH7.0,最佳接种量为OD600nm=1。微生物降解性能的研究中发现菌D-12在降解乙草胺时不具有对映体选择性。通过GC-MS检测到了降解过程中的两种中间产物,通过HPLC-MS检测,在降解过程中并没有发现乙草胺在环境中的主要降解产物ESA和OA。研究表明,MnO2对甲草胺ESA和乙草胺ESA有一定的降解效果,通常情况下,酸性条件有利于反应的进行。而溶液中存在的Na+、Ca2+和Fe3+会对降解产生抑制作用,降解效果随着Na+、Ca2+和Fe3+离子浓度的增加而减小,且抑制效应的大小遵循Fe3+>Ca2+>Na+。KMnO4氧化降解甲草胺、乙草胺的过程中存在着自催化现象,即在反应过程中产生的MnO2可以催化KMnO4氧化降解甲草胺和乙草胺。但在KMnO4氧化降解甲草胺ESA和乙草胺ESA的过程中没有自催化现象。通过KMnO4、MnO2/KMnO4、MnO2氧化降解和MnO2吸附乙草胺、乙草胺ESA的对比实验中可以得出,MnO2催化KMnO4氧化降解酰胺类农药母体化合物的机理为MnO2的表面吸附机理,即吸附在MnO2表面的酰胺类农药更容易被KMnO4氧化。无机络合剂磷酸盐缓冲液能够强化KMnO4氧化降解乙草胺,并随着磷酸根含量的升高,KMnO4氧化降解乙草胺的去除效果变快;低浓度的有机络合剂EDTA和天然络合剂腐殖酸同样能强化KMnO4氧化降解乙草胺,但当溶液中EDTA或腐殖酸的浓度升高,强化作用变弱,最终抑制了KMnO4氧化降解乙草胺。上述研究揭示了微生物与高价态锰对酰胺类农药及乙基磺酸转化产物的降解效果和影响因素,为含有这类化合物的有机废水处理提供了两种可行的方法。
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