含钯碳基材料的制备及其在碳--碳偶联反应中的应用

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本论文主要研究含钯碳基材料FTP-Pd的制备、表征以及其在碳-碳偶联反应中的应用。  首先将糠醛在酸性条件下不完全碳化,同时把三苯基膦配体引入到碳基材料表面,形成含磷碳基材料FTP,并通过一系列试验得到含磷碳基材料FTP的最佳制备条件;然后将碳基材料FTP进一步与二价钯化合物反应,形成含钯碳基材料FTP-Pd。对碳基材料FTP和FTP-Pd还进行了一系列的测试,例如:FT-IR、XRD、31P MASNMR、XPS、ICP-AES、TGA、SEM和BET等,发现钯以与磷配位的形式负载在碳基材料上,而且碳基材料FTP-Pd中钯的含量可以达到0.090mmol/g。  之后,将含钯碳基材料FTP-Pd应用到Suzuki、Heck、Sonogashira等碳-碳偶联反应中,并通过一系列的对比试验,筛选出含钯碳基材料FTP-Pd高效催化各类碳-碳偶联反应的最佳反应条件。并拓展催化了一系列溴代芳烃与芳基硼酸的Suzuki偶联反应、碘代芳烃与丙烯酸乙酯或苯乙烯的Heck偶联反应以及碘代芳烃与甲基丁炔醇或苯乙炔的Sonogashira偶联反应,均表现出了较高的催化活性。而且对含钯碳基材料FTP-Pd进行了稳定性试验,重复使用多次后仍有较高的催化活性,表明含钯碳基材料FTP-Pd具有较高的稳定性。  本文研究的碳基材料FTP-Pd的制备方法简单,原料来源广泛,价格低廉,最重要的是碳基材料FTP-Pd催化碳-碳偶联反应的活性较高而且重复使用性能好,比均相钯催化剂更加绿色环保。
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