水系锌金属电池具有高本征安全性和低成本等突出优势,在大规模储能等领域展现了良好的应用前景。然而迄今为止,水系锌金属电池的实际应用还受到诸多问题掣肘,包括金属锌电沉积的不均匀性和金属锌在水系电解液中的腐蚀副反应。针对上述问题,本论文通过对锌金属负极界面结构进行合理设计,调控了电极/电解液界面的性质,研究了不同条件对界面电沉积行为的影响规律,提升了锌金属负极的电化学/化学稳定性。本论文主要研究内容如下:1.为解决商用锌箔表面存在的多组分原生钝化层影响金属锌电沉积均匀性的问题,通过简便的化学抛光法制备了具有新鲜界面的锌金属负极,并研究了新鲜界面对金属锌电沉积过程中成核与生长的重要影响。新鲜界面的获得,不仅去除了锌箔表面的钝化层,提高了电极表面电场的均匀性,还增大了电极的电化学活性面积,确保了金属锌的均匀沉积。得益于上述效果,以抛光后锌箔组装的电池在1 m A cm-2和0.50m Ah cm-2的条件下,能稳定循环200 h。2.为缓解锌金属负极面临的腐蚀问题,开发了一种在化学抛光过程中原位在锌金属表面生长草酸锌界面层的策略,在去除表面原生钝化层的同时构筑了稳定的界面层结构,提高了金属锌的耐腐蚀性和沉积均匀性。该界面层能有效阻挡锌金属负极与水系电解液的直接接触,从而抑制了金属锌的腐蚀。同时该界面层具有的高电阻率和高离子导电率,促使金属锌沉积在界面层下方的新鲜表面,避免了不均匀沉积行为。得益于草酸锌界面层的上述功效,以具有草酸锌界面层的锌箔组装的电池能在5m A cm-2和1 m Ah cm-2的条件下稳定循环400 h,搭配Mn O2正极组装的电池在0.50C下循环100圈后,容量保持率可达86.27%。3.为进一步改善锌金属负极的耐腐蚀性和电沉积均匀性,开发了一种利用织构调控来改变腐蚀反应产物和金属锌沉积层生长方向的策略,原位构筑了高稳定的界面结构,实现了长循环稳定的锌金属负极。实验和理论计算发现,（002）织构的金属锌与腐蚀产物碱式硫酸锌的（001）晶面具有良好的晶格匹配性,因而能促使碱式硫酸锌水平生长为致密的界面层。该界面层能阻碍锌金属电极与水系电解液的直接接触,同时还具有低的电子电导率和优异的离子电导率,保证了锌离子能快速穿过该层沉积在金属电极表面,避免了初始和沉积金属锌的腐蚀问题。同时（002）织构的金属锌还具有较低的自扩散势垒,可以诱导金属锌的平面沉积,避免了金属锌枝晶生长的问题。得益于（002）织构锌金属负极的上述两种功效,其组装的电池在2 m A cm-2和0.50 m Ah cm-2下能稳定循环3500 h,搭配Mn O2正极组装的电池能在10 C下循环1000圈后,容量保持率高达92.74%。该工作从织构调控出发,提高了电极的耐腐蚀性和沉积均匀性,为高性能锌金属负极的开发提供了新的思路。4.为探究不同条件对锌金属负极界面电沉积行为的影响,利用光学显微镜原位观测了金属锌的动态沉积过程,并揭示了影响金属锌电化学沉积行为的关键因素,实现了锌金属电极在大电流下的稳定循环。研究发现了金属锌电沉积的稳定性受晶体热力学和离子扩散动力学之间竞争的影响。同时研究还发现金属锌沉积受电解液浓度的影响,提高电解液浓度可以有效拓宽金属锌均匀沉积的电流密度区间。基于上述认知,所组装的Zn||Zn电池和Mn O2|Zn电池实现了在50 m A cm-2的高电流密度下的稳定电化学循环。该工作揭示了金属锌在中性电解液中电沉积的成核与生长的基本机制,为高功率、长寿命的水系锌金属电池的开发提供了新的机会。