累托石@染料废弃物可持续转化制备新型复合吸附剂及其应用性能研究

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近年来,随着“双碳”目标的提出和“绿色高质量发展”时代的到来,天然资源的可持续高效利用和废弃物的资源化再利用受到越来越多的关注。层状黏土矿物(如累托石)是大自然赐予人类的一种天然二维纳米材料,具有较强的离子交换能力、静电吸附能力和表面络合能力,因此累托石常作为一种环境友好的吸附剂,在污染物(如染料)吸附去除方面表现出极大的应用潜力。然而,累托石吸附剂与染料的亲和能力较强,在吸附染料后难以通过常规的脱附方法再生,所以吸附剂在使用后转变成了固体废弃物,制约了黏土矿物吸附剂在印染废水处理方面的广泛应用。因此,本论文通过化学方法、材料学方法和矿物学原理的有效结合,采用煅烧工艺和氧化剂辅助水热处理工艺,将废弃累托石吸附剂再生利用合成高性能复合吸附材料,评价了其对阳离子染料亚甲基蓝(MB)和碱性红14(BR)的吸附性能,研究了构效关系。主要的研究内容如下:(1)以吸附MB的废累托石吸附剂(RE@MB)为原料,通过煅烧和水热活化工艺合成了硅酸盐/碳复合吸附剂。研究结果表明,RE@MB经惰性气氛下煅烧后形成了RE@C二维间层复合材料,经过水热酸活化处理后,表面活性增加。该复合吸附剂对低浓度MB和BR的去除率极高,在初始染料浓度为25 mg/L时的去除率分别为99.58%和99.46%。复合吸附剂对实际水体(黄河水、长江水、海水、自来水)具有较高的去除能力,去除率达到99%。(2)以吸附BR的废累托石吸附剂(RE@BR)为原料,分别通过煅烧处理、直接水热处理以及过氧化氢(HPO)和过氧化钙(CPO)辅助氧化水热处理工艺制备了一系列新型介孔复合吸附剂。研究结果表明,引入氧化剂后,RE@BR中染料的转化率和转化速率明显加快,得到的吸附剂的吸附性能更好。HPO辅助水热处理得到的吸附剂的吸附性能最好,对MB和BR的吸附量分别为176.77 mg/g和309.75mg/g,同时对染料溶液(初始染料浓度为100 mg/L)中MB和BR染料的去除率分别达到99.99%和99.90%。吸附剂经过6次再生循环后,吸附容量仍可达到198.43 mg/g(煅烧再生)和268.35 mg/g(水热再生)。
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