VOCs典型污染物在SnO2纳米材料表面的光化学行为研究

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挥发性有机物(VOCs)具有易挥发性和高毒性,直接污染环境,危害人体健康,而且在不同的环境介质中光化学行为也不同。素有全球性光催化反应器之称的对流层大气,光照充分,悬浮颗粒物丰富,为复杂的VOCs大气光化学反应提供了活化能、活性媒介和中心,因此研究大气悬浮颗粒物表面的VOCs多相光化学反应意义重大。本文主要以VOCs典型污染物——甲苯和丙酮为目标底物,利用原位红外技术,分别研究了它们在SnO2表面的光化学行为,并与紫外光的直接光解行为做了对照。围绕上述内容,本文的工作主要从以下几个方面展开:(1)SnO2纳米材料的制备。本文分别采用水热法和模板法分别制备了SnO2三维空心球和—维纳米棒,并借助场发射扫描电镜(FESEM)、X—射线衍射(XRD)、X—射线光电子能谱(XPS)、紫外—可见漫反射(DRS)、荧光光谱(PL)和表面光电压(SPS)等表征技术对样品的形貌、结构、组成和光电性质进行了考察。(2)本文采用原位红外技术,在线监测了VOCs典型污染物——甲苯的紫外光直接光解行为。结果表明,紫外光对甲苯有直接光解作用。单纯紫外光照射下,甲苯首先被转化为苯甲醛,随后被进一步氧化成苯甲酸,最后苯甲酸发生脱羧基作用,转化成了苯和甲酸,同时在上述过程中伴随有大量CO2、H2O和少量CO的生成。因此紫外光直接光解甲苯的中间产物是苯甲醛、苯甲酸,最终产物是苯、甲酸、CO2、CO和H2O。(3)本文以原位红外技术,在线检测了甲苯在SnO2三维空心球表面的光化学行为。结果表明,紫外光照下,甲苯与SnO2表面的羟基自由基作用,生成了苯甲醛,随后转化为苯甲酸,苯甲酸进一步反应最终生成了醋酸,同时在上述过程中伴随有C02、CO和H20的产生。(4)本文通过原位红外技术在线监测了VOCs典型污染物——丙酮的紫外光直接光解行为。结果表明,紫外光对丙酮有直接光解作用。单纯紫外光照射下,丙酮首先被转化为乙醛,随后被进一步转化为乙醚和醋酸盐,同时伴随有CO2、H2O和少量CO的产生。因此紫外光直接光解丙酮的中间产物是乙醛,最终产物是乙醚、醋酸盐、CO2、CO和H2O。(5)本文利用原位红外技术,在线检测了丙酮在SnO2一维纳米棒表面的光化学行为。结果表明,紫外光照下,丙酮与SnO2表面的羟基自由基反应,首先转变为醋酸和醚类物质,再进一步反应后最终生成甲酸,同时释放出CO2、CO和H2O。
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