【摘 要】
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一维配位聚合物作为一种由金属离子与桥联有机配体自组装形成的周期性的晶态分子材料,具有结构可设计、性能可调控的优点,受到了无机化学学者的广泛关注。文献调研表明,银和4,4’-联吡啶（4,4’-bpy）/吡嗪（pyz）等桥联配体组装形成链状配位聚合物的过程中,由于受到亲银相互作用、Ag+-阴离子配位作用、π…π堆积作用等影响,这些链状配位聚合物容易发生二聚或多聚形成二维或多维结构。此外,由于此类配位聚
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一维配位聚合物作为一种由金属离子与桥联有机配体自组装形成的周期性的晶态分子材料,具有结构可设计、性能可调控的优点,受到了无机化学学者的广泛关注。文献调研表明,银和4,4’-联吡啶（4,4’-bpy）/吡嗪（pyz）等桥联配体组装形成链状配位聚合物的过程中,由于受到亲银相互作用、Ag+-阴离子配位作用、π…π堆积作用等影响,这些链状配位聚合物容易发生二聚或多聚形成二维或多维结构。此外,由于此类配位聚合物中银离子的配位环境复杂,其在室温下未发现具有荧光性能。因此,本论文提出通过冠醚将此类链状配位聚合物中的银离子封装进冠醚的空腔内,稳定其中银离子的配位环境,促使其结构保持在一维,从而构筑系列冠醚参与的银与4,4’-bpy/pyz的一维配位聚合物,并研究其室温光致发光性能。相关研究不仅构建了一类新型具有诱导聚集发光性能的链状配位聚合物,而且为利用超分子大环配体构建新型配合物分子材料提供了理论指导和数据支撑。论文的主要研究内容包括:（1）通过在不同银盐（四氟硼酸银AgBF4/三氟甲磺酸银AgOTf）和4,4’-bpy/pyz的反应体系中引入18-冠醚-6（18-C-6）分子,在溶剂热的条件下构筑了四例一维配位聚合物,其分子式分别为:{Ag（4,4’-bpy）（18-C-6）·（BF4）}n（Ⅰa）、{Ag（4,4’-bpy）（18-C-6）.（OTf）}n（Ⅰb）、{Ag（pyz）（18-C-6）.（BF4）}n（Ⅱa）和{Ag（pyz）（18-C-6）·（OTf）}n（Ⅱb）。单晶衍射结构表明其分子结构为系列以银离子和bpy/pyz配体交替连接形成的链状配位聚合物,银离子位于18-C-6分子的空腔内,整体结构呈现出冠醚分子被串在其链状分子上的特点。18-C-6分子的引入稳定了配位聚合物中银离子配位环境,促使其结构维持在一维。（2）热重分析结果表明四例配位聚合物的热分解温度分别为147℃、130℃、135℃和130℃,表现出较好热稳定性。固体紫外漫反射分析结果表明它们的能隙分别为3.11 eV、3.06 eV、2.92 eV和2.93 eV。此外,目标产物均展现出优异的室温荧光性能,化合物Ⅰa发淡黄色光（550 nm）、化合物Ⅰb发淡黄色光（518 nm）、化合物Ⅱa发黄色光（523 nm）、化合物Ⅱb发白色光（546 nm）,其固态荧光量子产率分别为15.8%、14.5%、31.2%和35.8%,荧光寿命分别为2.07 ms、7.08 μs、375.5 ms和269.3 ms,是一类具有潜在应用价值的荧光材料。（3）研究发现当向配位聚合物分子Ⅱa或Ⅱb的乙腈溶液中引入乙醚时,随着乙醚引入量的增加,其溶液的荧光增强,呈现出明显的聚集诱导发光现象（AIE）。对其AIE机理研究表明:在该AIE体系中,稀溶液状态下冠醚和pyz分子由于自由旋转消耗了激发态能量,使其分子荧光猝灭,而在聚集态时,其分子内的运动因聚集而受到限制,非辐射跃迁的通道被关闭,激发态的能量最后以荧光的形式释放。
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