随着科技进步与经济发展,人们的生产生活对能源提出了更高的要求。锂硫电池以其高达1600mmAhg-1的比容量与2500Whkg-1的比能量开始进入研究者们的视线。虽然锂硫电池具有高比容量,高比能量,活性物质硫在地球上储量丰富,价格低廉,环境友好等优点,但仍存在许多问题:活性物质硫单质导电性差,使其实际利用率低;锂硫电池工作过程中面临严重的体积膨胀问题,容易导致正极材料结构遭到破坏,甚至剥落;工作过程中产生的聚硫化锂易溶于电解液中,产生“穿梭效应”,严重影响了电池实际比容量,库伦效率与循环稳定性。为了改善这些问题,研究者们在锂硫电池的正极,隔膜,负极与电解液各方面都做出了巨大努力。为了改善上述问题,本文合成了 一种氮硫掺杂的大孔碳材料(NS-MPC)作为活性物质硫单质的载体,并研究了这种碳材料对电池“穿梭效应”的抑制作用。这种碳材料通过氮、硫元素掺杂的方式改善了碳材料表面极性,使其在具有对非极性溶剂良好浸润性的同时,还具有相比无掺杂碳材料对极性溶剂更好的浸润性,使碳材料可以与电解液更好的浸润,保证反应效率。而且文中还通过UV-Vis、XPS等手段表征了 NS-MPC材料对聚硫离子优秀的吸附作用,明确了这种材料抑制穿梭的机理。经过恒流充放电测试发现,使用NS-MPC的电池的循环性能得到了提升,首次放电比容量可达1167 mAh g-1,第50次循环时放电比容量仍保持在991 mAhg-1左右,平均每次循环的容量衰减率为0.3%。而且这种材料还改善了锂硫电池的倍率性能,最大可在10 C倍率下保持良好的循环性能,比容量达438mAh g-1。同时,文中还探究了不同聚合比例对合成NS-MPC材料的影响,经过实验发现,葡萄糖:硫脲=2:1的比例得到的碳材料对锂硫电池循环性能的提升效果最大。为了减少硫单质体积膨胀对正极结构的破坏以及出于安全性能方面的考虑,在前文的基础上,本文还研究了一种硫化锂-碳复合材料的合成方法。在合成NS-MPC材料的过程中采用了硬模板法,使用纳米碳酸钙颗粒作为模板剂,使得合成的碳材料具有分布均匀、大小均一的大孔结构。在合成硫化锂-碳复合材料方法中,将纳米碳酸钙颗粒替换为硫酸锂晶体,通过喷雾干燥的方法形成大小均一的硫酸锂晶体作为模板剂,同时也通过硫酸锂与碳的反应得到硫化锂晶体,得到原位生成的硫化锂-氮硫掺杂碳材料(Li2S/NS-MPC)。文中通过SEM、TEM、HRTEM、XRD、TGA等方式表征了这种复合材料的形貌与性质。此外,还探究了 Li2S首次充电过程的原理,并且发现在正极添加硫单质使其首次充电的过电位有明显降低。通过对正极进行PBI-PEO修饰后,使得硫化锂电极比容量有了很大提高,基本可以达到硫电极的放电比容量,首次放电比容量达1082mAhg-1 Li2S,换算为S的比容量达1554 mAh g-1,十分接近理论比容量,在0.5 C倍率下300次循环后,放电比容量仍有565 mAh g-1Li2S,换算为S的比容量达811 mAh g-1,相当于0.15%/次循环的容量损失率。为了使锂硫电池早日实现商业化,本文还制作了正极使用Li2S/NS-MPC材料,负极使用石墨的锂硫全电池,其中负极需提前活化以减少正极活性物质损失。全电池的首次放电比容量达565 mAh g-1,但循环稳定性较差,在100次循环后容量仅为不到100 mAh g-1,接下来应在分析锂硫全电池容量损失的原因方面进行进一步探索。这些对锂硫全电池的尝试,对于锂硫电池实现商业化应用的发展具有参考意义。