二硫化锡基和钛基材料的改性及其光催化还原二氧化碳性能研究

来源 :海南师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wangyujing07
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半导体光催化材料利用太阳光能将二氧化碳还原为燃料,是可持续并且无污染的能源转换和储存方式,理论上可从根本上解决全球面临的环境污染和能源短缺问题。本论文以二维SnS2、介孔TiO2和钛硅分子筛TS-1材料为研究对象,通过多种策略(掺杂、缺陷、负载贵金属、异质结等),设计和开发改性的光催化剂,旨在提升其在光催化二氧化碳转化方面的活性及产物选择性,并通过结构表征、光电表征、原位表征等手段,揭示微结构与光催化性能和产物选择性之间的构效关系,从而优化二氧化碳还原和太阳能转换的材料体系。本文主要研究内容如下:1.SnS2基材料光催化还原二氧化碳活性研究首先,通过调节硫源种类、浓度、添加剂等参数,分析了影响SnS2形貌的因素。其次,研究了In掺杂SnS2薄片可见光光催化还原二氧化碳性能。采用一步溶剂热法制备了In掺杂的SnS2薄片,其具有较窄的带隙以及较强的可见光响应。由XRD、TEM、XPS等分析表明,掺杂后In3+离子取代了SnS2晶格位中的部分锡离子,同时产生了硫空位。光催化还原CO2性能研究表明,In掺杂对产物的选择性无明显影响,催化产物均为CO和CH4,但是掺杂后一氧化碳和甲烷的产率明显提高,这说明In/SnS2中硫空位作为电子俘获中心对其光催化还原二氧化碳性能有良好的促进作用。最后,设计0D-2D Zn O/SnS2异质结来进一步提升SnS2光催化光催化还原二氧化碳活性。在2D SnS2基础上通过水热法制备了Zn O/SnS2复合材料。其中2D SnS2薄片的厚度约为10 nm,Zn O颗粒尺寸为20-30 nm。XRD、SEM、TEM、XPS等分析表明,0D-2D Zn O/SnS2中0D Zn O颗粒均匀的分布在2D SnS2上,并且与2D SnS2紧密结合,相互之间有电子转移。SnS2和Zn O/SnS2光催化还原二氧化碳的产物均为一氧化碳和甲烷,但是Zn O/SnS2光催化还原二氧化碳产物一氧化碳和甲烷的效率明显提升,这说明通过构建0D-2D异质结构,可以发挥0D和2D材料的协同效应,优化材料的光催化还原二氧化碳性能。2.Ag负载的缺陷态介孔TiO2实现高效的光催化还原二氧化碳利用有机表面活性剂成功制备了介孔TiO2纳米颗粒,通过原位光还原的方法将银量子点作为助催化剂均匀地分散在TiO2上。TiO2尺寸为20-50 nm,Ag量子点尺寸为3 nm左右。孔径分布分析表明,部分Ag量子点负载到了TiO2的孔道当中,且材料表面存在Ti3+-Vo空位对。Ag/TiO2表现出了优异且稳定的光催化还原二氧化碳活性,这归因于介孔的设计、TiO2的内在缺陷、Ag的局域表面等离子体共振以及Ag量子点与缺陷TiO2之间的协同效应,以上因素共同改善了CO2吸附性能,增强了可见光吸收能力,加速了光生电荷的分离,进而提高了材料的光催化性能。3.TS-1基材料光催化还原二氧化碳性能研究首先,通过Ag和TiO2共修饰提升TS-1的光催化还原二氧化碳性能。利用凝胶溶胶法合成了TS-1,再通过离子交换法制备了TiO2/TS-1,又经原位光还原法合成了Ag-TiO2/TS-1。TS-1基底材料有典型的介孔结构,Ag量子点和TiO2纳米颗粒均匀的分布于载体TS-1。经表征发现Ag-TiO2/TS-1中存在Ti3+和氧空位。光催化还原CO2测试表明Ag-TiO2/TS-1有优异且稳定的光催化还原CO2性能,CO的产率为3.16μmol g-1 h-1,CH4的产率为0.47μmol g-1 h-1。其优良的光催化活性可归因于多孔的TS-1载体、TiO2的暴露面(101)面为还原位点活性面、缺陷以及分散均匀的Ag量子点的协同作用。其次,通过Ag和Cu共修饰来增强TS-1的光催化还原二氧化碳性能。采用离子交换法制备了Cu修饰的钛硅分子筛TS-1,并通过原位光还原法制备了Ag修饰的Cu-TS-1。XPS分析表明材料中Cu的存在形式为Cu O和Cu2O,同时材料中存在Ti3+和氧空位。该材料有丰富的微孔和介孔,不仅促进了CO2的吸附,且还起到了分散和稳定Cu物种的作用。Ag/Cu-TS-1光催化还原二氧化碳4 h产物为CO(6.93μmol g-1)和CH4(0.88μmol g-1),并表现出良好的稳定性,且可以完全抑制氢气产生。Ag/Cu-TS-1光电催化还原二氧化碳的液体产物为CH3OH和C2H5OH,表明光电耦合可以调节二氧化碳还原产物的选择性。通过原位拉曼测试证实光电催化还原二氧化碳过程中*CO中间物的形成有利于C-C耦合,促进*CH3O、*C2H5O的形成,从而有利于C2产物的形成,并分析了Ag/Cu-TS-1光催化还原CO2可能的反应路径。这种具有丰富Ti3+-VO缺陷的多孔TS-1可以提高Cu2O/Cu O异质结的稳定性,并可通过发挥Ag表面等离子共振效应进一步提高材料还原二氧化碳活性。
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