化学气相沉积石墨烯的晶畴尺寸可控制备与电学性能研究

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石墨烯因其独特的结构、优异的性能和广阔的应用前景而备受瞩目。石墨烯超高的载流子迁移率,使其特别适合应用于高性能电子器件。基于铜基底的石墨烯化学气相沉积(CVD)制备法,因具有良好的可控性和可扩展性而被认为是制备大面积高质量石墨烯薄膜的有效方法。通常,CVD法制备的石墨烯是具有晶界缺陷的多晶石墨烯薄膜,而晶界对载流子的散射会导致石墨烯电输运性能的降低;减少石墨烯晶界的形成主要通过抑制石墨烯的成核过程或定向生长石墨烯的晶畴来实现,但这往往会使制备条件变得严苛并增加制备成本;同时,晶界对石墨烯电输运性能的影响又表现出对生长条件的敏感性。深入理解影响石墨烯生长过程的关键因素以及晶畴尺寸对石墨烯宏观电输运性能的影响规律,具有基础科学意义和工程应用价值。因此,本论文综合考虑制备大晶畴尺寸石墨烯的成本和电子器件应用中对性能表现差异性的低容忍度,从宏观层次出发,研究了连续石墨烯薄膜晶畴尺寸的调控,晶畴尺寸对石墨烯薄膜整体电输运性能的影响规律,进一步研究了铜基底预处理条件对石墨烯生长过程的影响规律。本论文主要研究内容和结果如下。(1)研究了连续石墨烯薄膜的CVD生长中晶畴尺寸的调控规律。研究表明,在氩气中升温,铜基底退火时引入氢气有助于改善石墨烯晶畴尺寸的可调控性;采用常压CVD法制备了具有亚毫米级不同晶畴尺寸的单层连续石墨烯薄膜,所制备的石墨烯不论在晶畴尺寸的分布还是在生长的完整性方面都具有良好的均匀性。(2)研究了Si O2/Si基底上的不同晶畴尺寸的连续石墨烯薄膜的电输运性能。研究表明,通过范德堡-霍尔测量可提取载流子迁移率、载流子密度和面电阻率等关键电学参数,归一化的载流子迁移率可作为评价石墨烯电输运性能的标准;在微米和亚毫米的尺度上,晶畴尺寸对连续石墨烯薄膜的整体电输运性能没有明显的影响;提出了一个基于欧姆定律的简化模型,可较好解释电输运测试的实验结果。(3)研究了铜基底退火与电抛光预处理对石墨烯生长的影响规律。研究表明,退火预处理后的冷却过程会使铜基底内部杂质扩散和析出到表面,造成石墨烯成核密度增加,而在高温中对铜基底进行氧气处理可以起到清除其表面杂质,降低石墨烯成核密度的作用;对铜基底进行电抛光预处理可以降低其表面粗糙度,在降低石墨烯成核密度的同时加快其生长速度,并使生长后的石墨烯薄膜具有更好的电输运性能。
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