轻质高强是材料发展的永恒主题之一。高分子材料比重小,已经成为人类生活、经济建设、国家安全和科技进步不可或缺的重要材料。但它与金属材料和天然复合材料(贝壳、骨头等)比较,其强度和韧性较差。自从上世纪50年代首次提出高分子的增韧理论以来,人们已经成功发展了多种有效的增韧方法(最成功的就是以橡胶增韧的ABS材料),但这些方法多以牺牲强度和刚性为代价。与之相比,天然材料中有很多可以同时提高韧性、强度和刚性的多级有序微观结构(如贝壳中多级层状结构)。因此研究可以同时提高高分子材料韧性、强度和刚性的强韧化方法,具有理论意义和应用价值。我们受到天然贝壳多级有序层状结构的启发,发展了一种半结晶高分子材料强韧化的新概念及其方法——压力诱导流动成型方法(pressure-induced flow processing, PIF)。半结晶高分子材料存在晶区和无定形区,晶区由纳米厚度的折叠链片晶组成,片晶以放射状形成球晶,是一种多级结构。我们采用压力诱导流动成型法将近似球体的不规则多面体球晶转变为取向的扁平状,使球晶内部的片晶束发生重组与重排,形成多级有序层状微观结构,从而同时提高其韧性、强度和刚性。论文系统研究了典型高分子材料多级结构在PIF成型过程中的演变规律,提出了PIF成型半结晶高分子材料的多级结构模型及强韧化机理,并通过对多种半结晶高分子材料的印证、比较,证实了这一方法的有效性。主要研究结果如下：1、通过系统研究半结晶高分子在PIF成型过程中多级微观结构演变规律,发展了塑性变形的分子机制。从70年代Peterlin等人建立塑性变形理论以来,在塑性变形过程中,从球晶到取向分子链,球晶如何变形破坏、片晶如何运动和破坏、晶区和非晶区的分子链如何运动等科学问题,至今没有明确答案。本论文建立了半结晶高分子本体微观结构的无损表征和分析方法(包括“低温超薄切片、化学刻蚀和原子力显微镜照片拼接技术结合”,同步辐射小角X光散射、广角X光衍射及相关计算方法等),以典型的半结晶高分子为研究对象,包括等规聚丙烯(i-PP)、左旋聚乳酸(PLLA)、聚酰胺6(PA6)等,深入系统地研究了PIF过程中的晶区和非晶区等多级结构演变规律,包括晶区中多级微观结构(球晶、片晶、折叠链)演变和非晶区分子链运动规律。研究结果表明,在PIF成型过程中,大部分片晶在开始阶段首先发生偏转、然后破脆成为细小晶粒(数纳米),这些细小晶粒由系带分子(tie molecules)连接成为层状取向的富晶区；在压力诱导流动场中,这些细小晶粒仍然保持原有的片晶折叠链,但重新排列形成有序层状结构,片晶折叠链的方向与流动方向平行,这是塑性变形分子机制的新发展。2、提出了PIF成型i-PP材料的强韧化机理和结构模型。我们用光学显微镜(optical microscope, OM)、扫描电子显微镜(scanning electron microscopy, SEM)、原子力显微镜(atomic force microscopy, AFM)等方法对i-PP材料断裂方式及断面形貌与结构进行了系统分析,结合贝壳珍珠层的砖泥模型,我们提出了PIF成型在i-PP材料中的增韧增强机制,即通过片晶运动变化及球晶变形,在材料内部形成取向的多级薄弱界面,构成有序排列的多级层状结构,使材料在断裂过程中自动引发更多的裂纹扩展而增加能量耗散；同时由于“受限无定形”分子链段的作用,提高了片晶束的有效应力。两者协同作用,达到宏观力学的增韧与增强。3、建立了一种可以同时提高韧性、强度和刚性的半结晶高分子材料高性能化的新方法——压力诱导流动成型方法。对多种半结晶高分子材料进行的压力诱导流动成型的系统研究,为这些材料的高性能化提供了一种新途径及理论支撑。论文分别针对i-PP、PLLA、聚酰胺66(PA66)、PA6、PA6/PP、聚酰胺6/蒙脱土(PA6/MMT)、PP/MMT等7种半结晶高分子及其共混、杂化材料,研究了PIF成型过程中的各种加工参数(温度、压力、压缩比、保压时间等)对材料结构和性能的影响规律。所选择的半结晶高分子材料,在实验室条件下,韧性可提高2-22倍,强度提高2-3.5倍,刚性提高2-3倍。由此我们证实了,用PIF成型方法可以在半结晶高分子材料中构筑多级有序层状微观结构,从而大幅度提高材料的冲击韧性,并同时提高强度和刚性。