【摘 要】
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随着当前可穿戴电子器件的广泛应用,对于可穿戴能源器件的需求日益增加,兼具生物相容性与柔性的可穿戴生物燃料电池因此成为了当前的研究热点之一。其中面向可穿戴应用的葡萄糖燃料电池（Glucose fuel cell,GFC）是一种可将葡萄糖中的化学能转化为电能的小型绿色供能装置,通常利用可以氧化葡萄糖的酶作为器件中的催化剂。然而酶作为一种生物大分子存在提取过程繁琐,保存条件苛刻,工作环境要求高,在电极上
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随着当前可穿戴电子器件的广泛应用,对于可穿戴能源器件的需求日益增加,兼具生物相容性与柔性的可穿戴生物燃料电池因此成为了当前的研究热点之一。其中面向可穿戴应用的葡萄糖燃料电池（Glucose fuel cell,GFC）是一种可将葡萄糖中的化学能转化为电能的小型绿色供能装置,通常利用可以氧化葡萄糖的酶作为器件中的催化剂。然而酶作为一种生物大分子存在提取过程繁琐,保存条件苛刻,工作环境要求高,在电极上易失活的缺点增加了GFC的使用成本。基于过渡金属氧化物的葡萄糖电氧化催化剂来料丰富、制备简单、成本低、葡萄糖电催化性能优良,可以规避生物质酶的许多缺点并有望代替生物酶成为下一代葡萄糖催化剂。本论文利用静电纺丝技术制备的碳纳米纤维（Carbon nanofiber,CNF）作为载体以构建高电荷传输能力的含钴葡萄糖电氧化催化剂,并利用碳在氧刻蚀中表现的还原性调控钴氧化物的价态,在此以该含钴复合碳纳米纤维作为催化剂搭建了可穿戴葡萄糖燃料电池。从优异电氧化性能催化剂的制备,电池结构的设计与优化两大方面进行了如下具体的研究:（1）以醋酸钴（Co（ac）2）为钴源,聚丙烯腈（Polyacrylonitrile,PAN）为碳源,利用静电纺丝加热处理的方式制备了一种钴氧化物负载复合碳纳米纤维（Co Ox@CNF）作为有葡萄糖电氧化催化剂。首先调控钴盐掺入量制备三种不同掺入比的复合纤维,从相关的物理与电化学行为结果可知钴盐掺入过少会导致纤维表面活性位点不足,掺入过多会导致钴氧化物团聚使位点丧失活性,最终确定最佳掺入比为Co（ac）2:PAN=0.75:1。待确定最佳掺入比后,通过改变氧化温度（250℃,300℃,350℃）来调控Co Ox@CNF上的钴离子价态。在进行相关物理与电化学行为分析后确定在300℃氧化后会提升催化剂中的Co2+含量,并进一步提升电催化性能。在传统的H型电池装置中,利用优化后的Co Ox@CNF作为阳极催化剂可使GFC拥有0.926 V的开路电位和270.40μW·cm-2的最大功率密度,且Co Ox@CNF催化剂也可作为多功能催化剂电氧化其他糖类为GFC供电。（2）将上述CoOx@CNF催化剂应用于可穿戴电池器件,逐步优化电池结构以降低电池内阻提升输出稳定性。首先以常见的碳布为电池电极,棉垫对其供液的电极区形式,在纸膜、玻璃纤维膜、有机隔膜、pp膜4种无溶胀且机械性能优良的微孔隔膜中筛选最优者,实验发现当采用微孔孔径在～0.04μm的PP隔膜时电池综合性能最佳。然而碳布的低储水量与较差的芯吸性能无法充分润湿电极导致电池输出性能不稳定。针对此问题,采用炭黑修饰导电棉线作为储液一体化电极可以在加入相近液量后提升电池输出稳定性,但是较少炭黑导致会电池内阻大大增加。因此进一步通过对炭黑修饰量的探索优化电极性能,实验发现当修饰4次炭黑的棉线电极拥有低电阻和较好的储水量,对应的GFC拥有0.362 V的开路电位,15.4μW·cm-2最大功率密度。在进一步电池性能测试中发现,电池在48 h内依次添加阳极液后可重复工作且在持续供液下电池的输出电流可稳定在较高水平,并可被其他糖类和相应含糖溶液作为燃料驱动。此外3个单电池串联组装的电堆拥有1.07 V的开路电位和44.8μW·cm-2的最大功率密度,5个单电池串联后的电堆表现出1.78 V的开路电位和65.3μW·cm-2的最大功率密度,同时组建的电堆可利用饮料驱动LED显示屏工作,说明本工作构建的可穿戴GFC具有实际应用价值,有望代替酶基GFC在特殊的应急情况中使用。
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