新型环境友好催化剂催化的三组分“一锅法”Mannich反应

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曼尼希反应(Die Mannich Reaction)亦称胺甲基化反应(aminomethy lation),是从本世纪逐步发展起来的一个重要的有机反应。由于此反应在医药和生物碱的合成中有着广泛的应用价值,许多重要有机反应的中间产物需要通过Mannich反应来实现,因而引起了有机化学合成家的极大重视。传统上Mannich反应是用液体酸作催化剂,其特点是反应产率低,催化剂难以分离,操作复杂,而且容易造成污染环境等。为了避免传统的Mannich反应中的催化剂难以分离,腐蚀性,污染环境等问题,我们设计合成了支载型催化剂SiO2-OAlCl2和SiO2-OPCl2。利用SiO2-OAlCl2作为一种环境友好催化剂催化苯乙酮,芳香醛和芳香胺的三组分“一锅法”Mannich反应,以及环己酮,芳香醛和芳香胺的三组分“一锅法”Mannich反应,得到了较好的结果。另外,我们也利用SiO2-OPCl2作为一种环境友好催化剂催化具有取代基的苯乙酮,芳香醛和芳香胺的三组分“一锅法”Mannich反应,也得到了很好的结果。其反应产率高,反应时间短,并且这种支载型催化剂没有腐蚀性,能够重复再利用,不污染环境,操作简单。同时我们也得到了一系列的Mannich碱化合物。本论文共分为四章:第一章:绪论本章中主要介绍了曼尼希反应的发展历史以及曼尼希反应中催化剂的发展过程。并强调了最近几年来化学家们对Mannich反应关注,主要是通过研究新的催化剂来实现的。第二章:硅胶支载氯化铝催化苯乙酮为酸性组分的三组分“一锅法”曼尼希反应以价格便宜、容易制备且对环境友好的催化剂—SiO2-OAlCl2代替传统的液体酸作为催化剂,研究了芳香族苯乙酮作酸组分与芳香醛,芳香胺的“一锅法”Mannich反应。与传统的催化剂相比,这种催化剂最大的特点就是能够大大地缩短Mannich反应的时间,操作简单,产品后处理容易,产率较高,同时催化剂能够回收再利用且不污染环境等特点。第三章:硅胶支载氯化铝催化环己酮为酸性组分的三组分“一锅法”曼尼希反应以价格便宜、容易制备且对环境友好的催化剂—SiO2-OAlCl2代替传统的液体酸作为催化剂,研究了脂肪族环己酮作酸组分与芳香醛,芳香胺的“一锅法”Mannich反应。与传统的催化剂相比,这种催化剂最大的特点就是能够大大地缩短Mannich反应的时间,操作简单,产品后处理容易,产率较高,同时催化剂能够回收再利用且不污染环境等特点。第四章:硅胶支载氯化磷催化具有取代基的苯乙酮为酸性组分的三组分“一锅法”曼尼希反应以价格便宜、容易制备且对环境友好的催化剂—SiO2-OPCl2代替传统的液体酸作为催化剂,研究了具有取代基的芳香族苯乙酮作酸组分与芳香醛,芳香胺的“一锅法”Mannich反应。与传统的催化剂相比,这种催化剂最大的特点就是能够缩短Mannich反应的时间,操作简单,产品后处理容易,产率较高,同时催化剂能够回收再利用且不污染环境。同时也拓展了一些具有取代基的芳香性系列的Mannich碱化合物。
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