La-Ce-Mn和V-W-Mn/Ti催化剂的制备及其催化燃烧氯苯的研究

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含氯挥发性有机化合物(CVOCs,Chloride Volatile Organic Compounds)破坏自然环境,严重威胁人类健康。CVOCs消除技术的研究已有一定进展,但环境污染日益严重。本论文介绍了CVOCs的危害及消除方法,其中具有效率高、无污染、能耗低等优点的催化燃烧法,是最有应用前景的技术之一。主要做了以下工作:1.以纳米TiO2为载体,采用湿法浸渍法,分别制备了不同Mn、V含量的MnOx-VOx-WOx/TiO2(MnVW/Ti)催化剂,以氯苯(CB)为模型化合物,在微型固定床反应器上评价了催化剂的催化性能。X射线衍射(XRD),氢气程序升温还原(H2-TPR)等技术对催化剂进行了表征。结果表明,一定负载量的V、W、Mn都完全分散在锐钛矿晶型TiO2表面。少量锰取代钒(Mn/V=1/3,摩尔比)的MnVW/Ti催化剂,锰主要以MnxVyO的形式存在,也形成了少量的高分散MnO2,可以改善VW/Ti催化剂的中、低温催化活性,T10和T50分别为137.6℃和180.6℃,但由于钒与钨、钛成键的数量减少,导致了高温活性略有降低,T90为258.5℃(T10、T50和T90分别为氯苯的转化率为10%、50%和90%的反应温度)。活性组分锰不具备钒与助剂钨生成高活性物种的性质,生成了催化活性较差的Mn2O3大量锰取代钒时(Mn/V=3/1),反而造成催化剂活性的降低。2.采用共沉淀法制备了CeMn和LaCeMn催化剂,再用沉积沉淀法制备La/CeMn催化剂,并对催化剂的氯苯催化氧化反应活性进行检测。结果表明,La的加入可以显著提高催化剂催化氧化氯苯的活性。X射线衍射(XRD)、程序升温脱附还原(TPR)表征结果表明,La的加入抑制了CeO2晶粒尺寸的长大,增强了CeO2的晶格应变,并且促进Mn进入CeO2的晶相,形成很好的MnCeOx固溶体。催化剂的热稳定性评价结果表明,La的加入有效提高CeMn催化剂的热稳定性。
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