【摘 要】
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近年来,Mo-V-O复合金属氧化物作为催化剂,在醇类、烃类选择性氧化领域表现出广阔的发展前景。苯甲醛是一种简单的芳香醛,在香水、染料、制药和农业等领域中有着极为广泛的应用,为了满足苯甲醛在工业生产中的需求,选择苯甲醇氧化脱氢制苯甲醛是目前最为简单且绿色环保的可行方法。本文采用旋蒸法制备MoVOx复合金属氧化物催化剂,通过两种方式优化催化剂结构。一是Ce掺杂,通过调整Ce掺杂量与Ce掺杂方式;二是后
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近年来,Mo-V-O复合金属氧化物作为催化剂,在醇类、烃类选择性氧化领域表现出广阔的发展前景。苯甲醛是一种简单的芳香醛,在香水、染料、制药和农业等领域中有着极为广泛的应用,为了满足苯甲醛在工业生产中的需求,选择苯甲醇氧化脱氢制苯甲醛是目前最为简单且绿色环保的可行方法。本文采用旋蒸法制备MoVOx复合金属氧化物催化剂,通过两种方式优化催化剂结构。一是Ce掺杂,通过调整Ce掺杂量与Ce掺杂方式;二是后处理,通过调整后处理的种类及浓度。利用XRD、SEM、H2-TPR、NH3-TPD、BET、XPS等表征手段考察不同条件对MoVOx的晶相组成、形貌以及表面性质等微观结构的影响。此外以苯甲醇选择性氧化作为探针反应,探究MoVOx的结构与催化性能之间的联系。结果表明,对MoVOx金属氧化物进行Ce掺杂,对样品的晶相结构与形貌有明显影响,当Mo:Ce=50:1/20:1时以V0.95Mo0.97O5晶相为主;当Mo:Ce=5:1/3:1时主要为Mo O3。Ce掺杂催化剂呈现明显的棒状形貌,单点平均孔径增大,同时酸性位点数量增加。与未掺杂的MoVOx复合金属氧化物相比,当Mo:Ce=10:1时,催化剂样品的孔径增加了41.11 nm。铈元素引入后,苯甲醛的选择性显著提高,部分掺杂比例下苯甲醇转化率也明显增大。Mo:Ce=10:1时,苯甲醇转化率可达到83.26%,相比未掺杂时提高64.56%,产品的收率最高可达到76.47%。不同草酸浓度对MoVOx的晶相含量及形貌的影响,有着显著差异,随着草酸浓度的增加,Mo O3含量也逐渐降低,同时团聚现象减弱,酸性位点数量增加,比表面积增大,因此适当浓度草酸后处理对增强其还原性,增大酸性位点数量有着积极的影响。调整草酸后处理时的浓度对于MoVOx催化剂催化苯甲醇氧化脱氢中苯甲醛的选择性影响不大,但对于苯甲醇转化率有较大影响。当草酸浓度为0.1 mol/L时,催化剂的催化性能优于其他草酸浓度下制得的样品,此时苯甲醇转化率及收率分别为56%和25%。
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