【摘 要】
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随着社会的发展,现代生活方式所消耗的能源日益增加,化石燃料的燃烧会产生大量的温室气体和一些有害气体,导致地球平均温度升高严重威胁着人类。因此,迫切需要开发环境友好型能源以应对日益增长的能源需求。燃料电池是一种将可再生燃料的化学能转变成电能的装置,是一种具有超高能量密度、清洁、高效的绿色环保电池。质子交换膜燃料电池是燃料电池的一种,具有高转换效率、便携性和超低排放特性而备受关注。质子交换膜（PEM）
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随着社会的发展,现代生活方式所消耗的能源日益增加,化石燃料的燃烧会产生大量的温室气体和一些有害气体,导致地球平均温度升高严重威胁着人类。因此,迫切需要开发环境友好型能源以应对日益增长的能源需求。燃料电池是一种将可再生燃料的化学能转变成电能的装置,是一种具有超高能量密度、清洁、高效的绿色环保电池。质子交换膜燃料电池是燃料电池的一种,具有高转换效率、便携性和超低排放特性而备受关注。质子交换膜（PEM）作为质子交换膜燃料电池的重要组成组分,它的性能决定了燃料电池的性能。目前,燃料电池中常用的质子交换膜是全氟磺酸膜（Nafion）,由聚乙烯主链和带有磺酸基接枝的侧链组成。Nafion应用于燃料电池,归因于其高质子传导性(在T＜85°C加湿条件下,质子导电率为10-1~10-2 S cm-1),以及稳定的结构和出色的可重用性。然而,由于高成本和在高温下脱水引起导电性损失,所以它的大规模应用受到限制。因此开发新型质子交换膜显得尤为重要。MOFs由于其确定的结构,易于修饰和功能化等特点,可以对其结构进行调节,借助材料的单晶结构清楚地探究质子传输路径,找到影响质子传输能力的结构因素。然而大多数的MOFs在水溶液中不稳定,限制了其作为质子导体的研究。本论文围绕质子导电性能,合成了几种稳定的MOFs,研究了质子导电性影响的因素,主要开展的工作如下:一、利用配体H2TCDC作为连接体,金属簇作为节点合成得到了稳定多孔的同构的MOF-Fe2M（M=Fe、Co和Ni）并研究了其质子导电性能。三个框架表现出不同的质子导电性,其中,MOF-Fe3表现出最好的质子传导性能,在70°C和98%相对湿度时的质子导电率为3.39×10-2 S cm-1。此外,还尝试制备了质子导电复合膜,性能最好的复合膜MOF-Fe3@PP-60在60°C和98%相对湿度时显示出的导电率为5.46×10-3S cm-1。二、选用H3Im DC和In（NO3）3·2H2O,利用溶剂热的合成方法得到了稳定多孔的阴离子骨架In-MOF。通过离子交换研究了其对导电性的影响。选择客体铵离子（NH4+）交换封装在In-MOF中的二甲基铵阳离子（Me2NH2+）,产生了一种新的MOF并且命名为NH4+@In-MOF。在不同的测试条件下,测试了NH4+@In-MOF的质子导电性能,最佳质子导电率可达9.81×10-3 S cm-1。实验结果表明NH4+@In-MOF的质子导电率明显优于In-MOF。说明,由NH4+离子、水分子和框架本身构建的新质子迁移路径,比Me2NH2+离子、水分子和框架本身构建的质子传输路径更有利于传输质子传输,证实了有效的质子传递途径对于质子传导来说是非常重要的。三、以草酸（H2C2O4）为原料,使用溶剂热法制备了水稳定的层状开放框架金属磷酸盐K2[（VO）2（HPO4）2（C2O4）]4·5H2O（KVPC）,通过调节反应物浓度制备了两种尺寸不同的框架KVPC-L和KVPC-S。并且不同的粒径导致不同的质子导电行为。KVPC-S在40°C和95%RH条件下具有1.15×10-2 S cm-1的高质子电导率,此外,还研究了复合膜的质子电导率,在60°C和95%RH条件下,电导率最高可达1.19×10-3 S cm-1并且6小时内无显著性变化。
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