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二次有机气溶胶(SOA)由挥发性有机气体(VOC)的氧化产物凝结生成,是大气中最丰富的细颗粒物之一,其前体物种类繁多,生成机制复杂。由于粒径小,其气候效应比大颗粒强,同时能有效地成为云凝结核,因而其直接和间接辐射效应在全球和区域气候中具有显著影响。随着未来二氧化硫、氮氧化物减排,有机气溶胶可能成为大气中主要的细颗粒物。因此研究SOA的生成机理、时空分布及气候效应具有重要意义。(1)在箱模式CAABA/MECCA-3.0中增加了醛类物质的气液相反应,研究了 SOA液相生成机理。敏感性试验结果表明液态水含量、相对湿度和温度是影响SOA液相生成的主要因子。其中,异戊二烯、甲苯和二甲苯的SOA液相生成产率比其他前体物高,产率分别为2.5%、0.7%和0.5%。(2)在区域气候模式RegCM4中耦合了 SOA热力学平衡模型(挥发性基组方法),研究了 SOA在中国地区的浓度分布。结果表明人为源SOA地面浓度主要分布在四川盆地、湖北、湖南、贵州和广西区域,自然源SOA主要分布在云南、贵州、湖南、江西、广西和广东区域。SOA夏季地面浓度在北方较高,冬季地面浓度在南方较高。人为源SOA秋冬季地面浓度高于春夏季,自然源SOA夏秋季地面浓度高于冬春季,SOA在东春夏秋季的地面浓度分别为5.50、4.31、4.05和5.95 μg m-3。芳香烃类VOC对人为源SOA化学生成贡献最大,约占63.2%～66.7%;α蒎烯对自然源SOA化学生成贡献最大,约占63.6%～64.1%。过程分析的结果表明化学反应、干沉降和垂直湍流是影响区域SOA浓度最重要的三个过程。(3)完善了 RegCM4中SOA光学特性的计算,研究了 SOA直接辐射效应。以实验室中获取的甲苯SOA的光学参数代替人为源SOA,α蒎烯SOA的光学参数代替自然源SOA,研究SOA直接辐射强迫对光学参数的敏感性。研究结果表明:使用全球气溶胶数据集(GADS)中一次有机碳的光学参数计算的大气顶辐射强迫比使用甲苯SOA及α蒎烯SOA光学参数分别大156%和161%,若一次有机碳为纯散射特性,则人为源和自然源SOA的辐射强迫分别增加203%和204%;相对于使用单峰结构的粒子谱,使用一次有机碳的双峰结构粒子谱会使大气顶和地表的辐射强迫增加62%和49%;吸湿特性参数对于SOA辐射强迫的影响不大。模拟的SOA光学厚度(AOD)和柱浓度的空间分布一致,高值区集中在四川盆地、江西和湖南区域,分别达到0.2和30mg m-2以上。晴空条件下,大气顶和地表辐射强迫与SOA柱浓度分布一致,区域平均值分别为-1.55和-3.46 W m-2。有云条件下,平均辐射强迫分别为0.09和-2.16 W m-2。晴空条件下,大气顶的辐射强迫的季节变化特征与柱浓度一致,即秋冬季大于春夏季。受SOA直接辐射强迫的影响,区域地表温度降低0.07 K,地表降水通量减少2.71%。(4)改进了 RegCM4中云凝结核和降水转化率计算方案,研究了 SOA间接辐射效应。在第一间接辐射强迫的计算中使用了两种方案:GI方案和Qian方案。GI方案在大气顶和地表的辐射强迫的高值区位于贵州、广西、湖南和山东,区域年均值分别为-11.78和-7.45 W m-2。Qian方案在大气顶和地表辐射强迫的高值区位于江西,年均值分别为-9.56和-5.51 W m-2。与直接辐射效应类似,两种方案的第一间接辐射强迫使得地表温度分别降低0.42和0.37 K,降水通量分别减少12.30%和7.59%。第一间接辐射强迫在春夏季较高,而秋冬季较低。总间接辐射强迫高值区位于山东、江苏和福建等区域,最大达-45 W m-2以上,区域平均值为-22.9 W m-2。总间接辐射效应使得地表平均增温0.83 K,降水通量减少3.69× 10-6 kg m-2 s-1。(5)应用代表性浓度路径(RCP)情景为RegCM4提供初始边界条件和化学物种的排放,研究了 SOA在未来情景下的生成。未来RCP45气候情景下,温度增加,水汽增加,使臭氧浓度在长江以北增加,长江以南减小,SOA地面浓度相应变化。中国区域人为源SOA地面浓度减小2.6%,自然源SOA减小1.5%,总SOA减小2.2%。未来RCP26、RCP45、RCP60和RCP85排放情景下,人为源SOA地面浓度分别减小80%、60%、40%和45%,自然源SOA地面浓度分别减小21%、22%、11%和12%。RCP26情景下,有机碳排放减少87%使得SOA浓度减小6%,而氮氧化物排放减少74%使得人为源和自然源SOA地面浓度分别减小2%和1 1%。未来排放情景下,对SOA浓度变化贡献最大的为溶剂的生产和使用。总体来看:SOA液相生成贡献比气相生成小;中国地区人为源SOA的贡献大于自然源;SOA的直接效应和第一间接效应使得地表温度降低,增加了大气稳定度,使得进入大气的水汽减少,降水减少,而第二间接效应造成的长波加热比短波冷却强,造成地表温度增加;不考虑自然源排放变化,未来温度增加,水汽增加,使得SOA浓度在长江以南减小,长江以北增加,未来VOC、OC和NOx排放减少,使得SOA浓度减小。