随着物联网和5G智能时代的到来,小型化、柔性化、可穿戴电子产品正逐步进入我们的生活,而它们的出现对储能器件提出了更高的要求。未来的储能器件不仅需要具有更高的能量密度、功率密度和更长的使用寿命,而且需要在小型化、柔性化、集成化、定制化等功能性特征上与电子产品高度兼容。平面微型超级电容器因功率密度高、充放电速度快、循环寿命长、柔性好等优点逐渐受到人们的广泛关注。而二维材料由于具有超薄的平面结构、大比表面积、丰富的活性位点和良好的机械性能、以及与平面器件构型高度匹配的特性,被视为最具潜力的微型超级电容器电极材料。近年来,二维材料基微型超级电容器的研究已取得了巨大的进展,能量密度、循环寿命和功能性都得到了显著提高。但是,实际应用中通常需要模块化集成的微型超级电容器,而由于尺寸小质量轻的特点,传统的外部金属连接集成方式不仅会大大降低微型超级电容器的能量密度,而且影响器件的柔性和一体性,已经成为了微型超级电容器应用的瓶颈问题。针对这一点,本文重点开展了二维材料基平面化、集成化微型超级电容器一体化设计与构筑研究,提出了自集成的设计思路,研制出多种性能可定制、高度一体化、柔性化、集成化的微型超级电容器。取得的主要进展如下:1.提出了微电极、连接体和集流体一体化设计思路,设计出线形串联平面器件结构,发展了喷涂打印技术成功构筑出一系列石墨烯基线形串联微型超级电容器,获得集成化微型超级电容器具有高电压输出和良好的柔性,且无需金属集流体和导电连接体。以石墨烯和导电聚合物PH1000同时作为电极、集流体和导电连接体,获得了 10个线形微型超级电容器串联的模块器件,具有8.0V的高电压和出色的机械柔性;在保持集成效果的同时,采用层层喷涂方法制备了聚苯胺功能化石墨烯基线形串联微型超级电容器,将能量密度由1.4 mWh cm-3提高到3.1 mWh cm-3;以石墨烯为负极、二氧化锰纳米片为正极,采用分步喷涂的方法制备了线形串联的非对称微型超级电容器,将单个器件的电压窗口和能量密度分别提高到1.8 V和6.6 mWh cm-3,而且由三个串联的非对称微型超级电容器构成的模块化器件具有5.4 V的电压窗口,证明了该方法的广泛适用性。2.制备出具有良好流变性、导电性和电容性能的石墨烯基油墨,并结合丝网印刷的方法,实现了高度集成化平面微型超级电容器模块的高效制备,同时对器件的电压和电流进行有效定制。获得了由130个微型超级电容器串联集成的一体化模块器件,输出工作电压超过100 V,为目前打印微型超级电容器中的最高值。此外,该模块器件具有可设计的形状、优异柔性,且可以兼容于多种基底,表明该策略制备的集成化平面微型超级电容器具有出色的良品率、一致性和多样性,展示出巨大的实际应用潜力。3.以聚酰亚胺为基底,使用激光刻写的方法一步实现了集成化微型超级电容器电极材料的制备、图案化微电极的构建和多个微型超级电容器的自集成,最大程度简化了集成化微型超级电容器的制备过程。以激光热解石墨烯同时作为微电极、集流体和导电连接体,所得的集成微型超级电容器模块展示出了出色的一体性和柔性、可设计的形状和定制化的性能。以离子液体基凝胶电解液制备的微型超级电容器可在100℃的高温环境中稳定工作,3000次循环后容量保持率维持在90%,极大拓宽了石墨烯基微型超级电容器的潜在应用场景。4.发展了离心喷涂新策略,实现了兼具高集成度和高性能的微型超级电容器的制备。所得的器件不仅具有良好柔性、可定制的电压和容量,而且由于喷涂过程中离心力和剪切力的引入,制得了高导电、高堆积密度电极薄膜,获得的微型超级电容器在保持高集成度的同时展现出了优异的电化学性能,具有高体积比容量(60 F cm-3)和高体积能量密度(5.35 mWh cm-3),为发展微电子系统的储能器件提供了新的解决方案。