【摘 要】
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固体推进剂是一种由多组分构成且相互作用的高能量密度材料,作为固体火箭发动机的主要动力源,在武器系统等领域有着广泛的应用。燃烧催化剂作为推进剂燃烧性能的主要调节剂,可以通过提高推进剂主要组分的燃烧性能来预估其对推进剂燃烧性能的影响。因此研发热分解性能优良、安全性能高且绿色环保的燃烧催化剂具有重要意义。本论文通过晶体缺陷工程策略,选用不同热稳定性的芳香羧酸配体2-氨基对苯二甲酸（NH2-BDC）和对苯
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固体推进剂是一种由多组分构成且相互作用的高能量密度材料,作为固体火箭发动机的主要动力源,在武器系统等领域有着广泛的应用。燃烧催化剂作为推进剂燃烧性能的主要调节剂,可以通过提高推进剂主要组分的燃烧性能来预估其对推进剂燃烧性能的影响。因此研发热分解性能优良、安全性能高且绿色环保的燃烧催化剂具有重要意义。本论文通过晶体缺陷工程策略,选用不同热稳定性的芳香羧酸配体2-氨基对苯二甲酸（NH2-BDC）和对苯二甲酸（H2BDC）,制备得到混合配体MOF。基于混合配体MOF,精确控制热解条件去除结构中的热敏结构组分NH2-BDC,得到一种纳米金属氧化物（MO）均匀分散于金属有机框架（MOF）孔道内的新型燃烧催化剂。并采用DSC测试系统地研究了它们对固体推进剂中含能组分高氯酸铵（AP）和黑索金（RDX）热分解的催化性能。论文的主要内容和研究结论如下:（1）首先通过水热法制备混合配体MIL-101（Fe）-NH2-R%材料,对其AP及RDX催化性能进行分析。研究发现,随着NH2-BDC配体比例的增加,催化效果越好。其原因是NH2-BDC配体的引入增强了吸附能力,使反应物分子富集于表面而提高反应速率,加快反应的进行。随后,以MIL-101（Fe）-NH2-R%为原材料,在200-320℃范围内煅烧得到HP-MIL-101（Fe）材料,并采用DSC测试研究其对AP及RDX催化性能的影响。综合比较可知,HP-MIL-101（Fe）材料对AP及RDX的催化效果优于原材料MIL-101（Fe）-NH2-R%,其中HP-MIL-101（Fe）-280℃材料催化性能最佳。在升温速率为10℃?min-1时,HP-MIL-101（Fe）-280℃催化剂使AP峰温提前到316℃,表观分解热增加至2969 J·g-1,是纯AP的近4倍;而与RDX复合后,使分解峰提前到243℃,表观分解热增加至1579J·g-1,表观活化能从191.665 k J·mol-1降低到165.740 k J·mol-1。这是由于对均匀分散在HP-MIL-101（Fe）孔道中的活性纳米Fe2O3浓度实现了可控,从而在热分解过程中与Fe原子活性位点实现协同催化,提高AP及RDX的燃烧速率。（2）引入乙酸作调节剂,基于配位竞争策略制备得到混合配体UIO-66-NH2-R%材料。研究表明,随着NH2-BDC配体比例的增加,UIO-66-NH2-R%材料尺寸逐渐变小,从微米降到纳米,对AP及RDX催化效果逐渐增强。究其原因,当燃烧催化剂达到纳米尺度,其比表面积增大以及活性位点增多,从而使催化效果明显。随后,在200-375℃范围内,通过选择性热解UIO-66-NH2-R%材料中的NH2-BDC配体,获得介孔数量和活性位点可调的HP-UIO-66缺陷材料。研究结果显示,HP-UIO-66-350℃催化剂对AP及RDX具有最佳催化效果。在升温速率为10℃?min-1时,HP-UIO-66-350℃材料与AP复合后,使峰温提前到384℃,表观分解热增加至2586 J·g-1,是纯AP的近3倍。同样的,当RDX与HP-UIO-66-350℃材料复合后,Ea值为142.4 k J·mol-1,与纯RDX(191.665k J·mol-1)相比降低49.265 k J·mol-1。这归因于缺陷位、活性纳米Zr O2和高度暴露的Zr金属位点的协同催化赋予燃烧催化剂足够的催化性能。
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