功能化三维石墨烯多巴胺电化学传感器的研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhaogaoheng123
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多巴胺(DA)是人体中天然产生的重要有机化学物质,不仅作为人体内重要的神经递质,并且还控制肾脏中钠排泄,影响人体的新陈代谢。近年来,电化学传感器由于具有简单、成本低、易于制备电极、选择性好、现场检测等优点已被广泛地用于检测目标物。三维(3D)多孔石墨烯由于其高固有的电子传导性和大的活性表面积等优势在电化学传感中引起越来越多的关注。本课题将电化学传感器技术和功能化三维石墨烯材料结合,构建了一种基于功能化三维石墨烯的多巴胺电化学传感器,并建立了一种简单、快速、灵敏、高效的针对实际样品中的多巴胺检测手段。主要研究内容如下:首先,本研究开展了三维石墨烯及功能化三维石墨烯电化学传感器的制备及表征:分别通过三种绿色简单的方法制备了三维石墨烯材料并分别作成相应的自支撑工作电极。通过相应的电化学测试对不同方法制备的三维石墨烯自支撑电极支架(3D-G)进行性能评价,并对不同合成方法中的关键条件也进行了电化学评价优化。结果表明,通过组合水热/退火过程成功制备Co掺杂三维石墨烯材料,Co掺杂的三维石墨烯性能更优异,用其制作的自支撑电极具有较强的导电性和响应性、良好的电催化活性等优点,可以用于进一步的功能化,并且具有组装成为自支撑电化学传感器的巨大潜力。以具有双亲性的聚多巴胺(pDA)作为连接剂,在三维石墨烯上功能化聚L-甲硫氨酸(pL-Met)制备了3D-G/pDA/pL-Met自支撑工作电极,利用场发射扫描电子显微镜(SEM)、能量色散X射线光谱仪(EDX)以及接触角测量仪对材料的形貌、组成以及亲疏水性进行表征,并对自支撑电极功能化的条件进行了优化。其次,进行了功能化三维石墨烯电化学传感器的电化学测试与性能研究:通过电化学阻抗(EIS)技术对自支撑电极修饰的各个阶段进行表征,并优化了pH值、扫描速率、孵育时间等一系列重要的电化学测试条件,以循环伏安(CV)法研究了多巴胺在修饰电极上的电化学行为,以线性扫描伏安(LSV)法建立了多巴胺的检测方法,并研究了3D-G/pDA/pL-Met自支撑工作电极的抗干扰性、重复性、重现性、储存稳定性等性能指标,成功构建了一种多巴胺电化学传感器。结果表明:在pH=7.5的磷酸盐缓冲液中,3D-G/pDA/pL-Met电极对多巴胺具有明显的电催化活性。并在优化的测定条件下,氧化峰电流与DA浓度在10μmol/L~800μmol/L范围内呈良好的线性关系,检出限为2μmol/L(S/N=3)。该电化学传感器具有成本低、制备简单、抗干扰性强、稳定性高、选择性好、线性范围宽等优点。最后,完成了功能化三维石墨烯电化学传感器的实际样品分析:将3D-G/pDA/pL-Met自支撑工作电极应用于实际多巴胺注射液样品中多巴胺的分析检测,分别进行低、中、高加标回收率实验。结果表明3D-G/pDA/pL-Met自支撑工作电极对实际样品中多巴胺的平均回收率为98%~107%,与HPLC的测试结果基本符合,并且效果较好。表明本研究构建的3D-G/pDA/pL-Met自支撑电化学传感器具有较高的准确性,有望应用于实际样品中对多巴胺的分析测定。
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