【摘 要】
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螺科腹足类动物在地球上广泛分布,品种高达40000个。其外壳具有典型的螺旋手性结构特征,起到重要的保护和遗传功能。螺壳独特的结构和优异的力学性能使其成为重要的仿生研究对象。据报导,螺壳的手性多级结构可能是由于自然界中常见的L-氨基酸组成的生物分子调控所致。基于此,研究人员开展了大量的体外仿生模拟,但现有报导大都基于各种体外小分子的诱导作用,其仿生矿化样品的手性特征与真实螺壳的完美螺旋结构相去甚远。
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螺科腹足类动物在地球上广泛分布,品种高达40000个。其外壳具有典型的螺旋手性结构特征,起到重要的保护和遗传功能。螺壳独特的结构和优异的力学性能使其成为重要的仿生研究对象。据报导,螺壳的手性多级结构可能是由于自然界中常见的L-氨基酸组成的生物分子调控所致。基于此,研究人员开展了大量的体外仿生模拟,但现有报导大都基于各种体外小分子的诱导作用,其仿生矿化样品的手性特征与真实螺壳的完美螺旋结构相去甚远。此外,螺壳中包含的有机基质对其螺旋结构的诱导作用、螺旋结构多样性、无机离子和p H值等环境因素在螺壳生物矿化中的作用等基础问题仍需进一步探索。因此,本文使用与真实生物矿化相近的气体扩散法进行碳酸钙仿生矿化研究,系统地考察了天然有机质螺壳蛋白质和人工表面活性剂模板分子CTAB对Ca CO3生物矿化的诱导作用,并在此基础上综合对比了不同碳源、镁钙比、p H值等环境因素的影响,分析讨论了可能存在的作用机理。本论文研究将进一步丰富手性Ca CO3生物矿化理论,并为Ca CO3手性结构构筑提供技术借鉴。论文主要研究结论如下:(1)以螺壳蛋白质透析液(3 g/L)为溶剂,(NH4)2CO3为碳源,在镁离子浓度较低([Mg2+]:[Ca2+]为1:1和2:1)时,矿化样中出现了花瓣状螺旋结构粒子,具有一定的手性特征。与用纯水代替螺壳蛋白质透析液为溶剂的矿化样相比较,螺旋手性同样出现在低镁离子浓度矿化样中([Mg2+]:[Ca2+]为0:1和1:1)。当以NH4HCO3为碳源时,矿化样中均未发现手性粒子。进一步的CD谱表征表明螺壳蛋白没有偏振吸收,说明其本身不具有旋光性,因此手性粒子的形成可能是源于(NH4)2CO3的高p H值。(2)CTAB和Mg2+都具有诱导文石形成的能力,当以(NH4)2CO3为碳源时,由于反应溶液的高p H值,使样品整体结晶性能较差,镁离子浓度较高时,矿化样品表现为无定型的球形粒子;当以NH4HCO3为碳源时,随着CTAB和Mg2+浓度的升高,文石相逐渐成为主导。在镁钙比为4:1、CTAB浓度为大于8 g/L时,矿化样品基本为纯文石相。此时,矿化粒子也由低镁和CTAB时的梭状转变为扭曲的纺锤状,扭曲角约为18°,表现出明显的手性形貌。(3)机理分析表明:Mg2+由于离子半径较小,因而容易进入方解石晶格,从而抑制了方解石的生长;碳酸钙在p H较高的情况下成核时,[CO32-]会被碳酸钙中水的OH-取代,进一步促进了ACC的形成;螺壳蛋白分子中的羧基与Mg2+具有较强的配位能力,可以大幅度降低游离的Mg2+浓度,从而可以弱化Mg2+对Ca CO3矿化的影响;CTAB属于阳离子型表面活性剂,与Mg2+是静电排斥的,因此不会弱化Mg2+对Ca CO3矿化的诱导作用;此外,CTAB可以通过与CO32-静电作用吸附Ca CO3在其胶束上进行定向成核和生长,从而实现手性组装。
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