【摘 要】
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传统化石能源的过度使用导致大气中二氧化碳浓度的迅速增加,从而导致全球变暖、海平面上升等一系列环境问题。通过适当的方法将二氧化碳转化利用,不仅能有效缓解二氧化碳浓度增加所带来的环境问题,还能创造一定的经济价值。而利用可再生能源驱动的电催化CO2还原（CO2RR）在改善能源储存和减少二氧化碳排放方面有巨大潜力,从而成为当前的研究热点。CO2RR涉及不同的多电子、质子耦合反应从而产生多种碳产物,其中C2
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传统化石能源的过度使用导致大气中二氧化碳浓度的迅速增加,从而导致全球变暖、海平面上升等一系列环境问题。通过适当的方法将二氧化碳转化利用,不仅能有效缓解二氧化碳浓度增加所带来的环境问题,还能创造一定的经济价值。而利用可再生能源驱动的电催化CO2还原（CO2RR）在改善能源储存和减少二氧化碳排放方面有巨大潜力,从而成为当前的研究热点。CO2RR涉及不同的多电子、质子耦合反应从而产生多种碳产物,其中C2+产物如乙烯（C2H4）、乙醇（CH3CH2OH）比一氧化碳（CO）、甲酸（HCOOH）等C1产物具有更高的能量密度和经济价值。因此将CO2电催化还原为C2+产物具有较大的应用潜力。而Cu基材料是最有潜力的将二氧化碳还原为烃类和醇类的电催化剂。然而由于竞争性的析氢反应（HER）以及还原过程中产生的多种产物,其对C2+产物的还原选择性较低。因此开发高效的CO2RR催化剂是十分重要的。本论文以Cu基催化剂为主要研究对象,通过调整催化剂成分和调控微观形貌等方式制备了两种Cu基催化剂材料:Cu-Cu2O/C和Cu O微球颗粒催化剂,以提高Cu基催化剂的活性和选择性。具体研究内容如下:（1）通过在惰性气体（氮气）氛围中直接碳化Cu基MOF（Cu-BTC）的方法制备了多孔C外壳包覆Cu活性组分的Cu-Cu2O/C催化剂,并探究了温度对其性能的影响。较低的碳化温度有助于保留Cu-MOF的形貌,抑制活性金属位点团聚,而多孔特性也能提升其电化学活性面积,进而提高其对CO2电化学还原为C2+产物的性能。在300℃下碳化得到的催化剂Cu-BTC-300℃表现出优异的还原CO2为C2+产物的性能,在电位为-1.3 V vs.标准氢电极（RHE）时,C2+产物的最大法拉第效率（FE）为47.8%,其部分电流密度为4.33 m A cm-2。此工作对设计Cu-MOF衍生的用于电催化CO2还原的催化剂提供了一定的指导意义。（2）首先通过直接在空气中煅烧商业的球形铜粉（M-Cu）的方法,制备了氧化铜（Annealed M-Cu）催化剂。发现直接煅烧导致其形貌发生严重的团聚现象,因此利用碳粉和M-Cu充分混合后再进行煅烧处理,得到了Annealed（M-Cu+C）催化剂,并探索了煅烧温度对其催化性能的影响。研究表明,和碳粉的充分混合有效的改善了其煅烧后团聚的形貌,提升了电化学活性表面积,这有利于促进活性位点的暴露,进而提升了其还原CO2为C2+产物的性能。通过探索煅烧温度这一条件,发现随着煅烧温度的提升,其对C2+产物的选择性也呈上升趋势,在700℃下煅烧表现出对C2+产物最高的选择性,在-1.1 V vs.RHE的电位下,对C2+产物的法拉第效率为53.2%,其部分电流密度为5.7 m A cm-2。此工作为调控Cu基催化剂的形貌提供了一定的指导意义。
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