硅基介孔材料催化氧化2-甲基萘合成维生素K3研究

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维生素K3是合成其他K族维生素的重要中间体,它的主要功能是参与凝血酶的合成,同时也是饲料添加剂的重要成份,此外还可用于植物生长调节剂,促进剂、除草剂等。传统的过氧化氢氧化法,气相催化氧化法,铈盐氧化法合成维生素K3存在成本高,效率低,工艺繁琐等问题,因此,探索高效环保的生产路线,选择高效的催化剂是目前面临的难题。硅基材料各种孔集于一身已被证实是提升材料催化的有效手段,材料的多级介孔化可赋予其特殊的优异性能。其较大的孔隙结构,为反应物提供足够的传输空间,使其运输速率加快;同时通过掺杂其他活性组分,特别是掺杂某些金属离子后,可显示出较高氧化活性,特别适合于催化领域的实际应用。然而,硅基材料在合成维生素K3的研究较少,为此本论文开展了以下工作:(1)利用不同过渡金属,通过简单直接的水热法,成功制备了M-Si O2介孔材料,并对其进行表征与催化体系的建立。实验结果表明,在制备过程中,金属铬的掺杂比例是催化反应的关键因素,铬金属含量为5%时,对2-甲基萘转化率和维生素K3选择性达到最大,分别为78.0%、69.1%。(2)以P123为模板剂,通过水热法合成有序介孔硅基材料,实现了形貌规则、更宽的孔和更厚的孔壁,对其进行表征与催化体系的建立,进一步提高了材料的热催化性能。实验结果表明,材料的催化氧化性能的提升是材料的形貌、晶型协同作用的结果,SBA-15对2-甲基萘的转化率和维生素K3选择性达到最大,分别为93.5%、74.2%。(3)通过溶胶-凝胶法合成气凝胶,对材料进行表征与催化体系的建立,Si O2气凝胶催化氧化2-甲基萘合成维生素K3,尚未在文献中报道,实验结果表明,纯硅系材料的催化性能优于金属掺杂的硅基介孔材料,其Si O2气凝胶催化氧化2-甲基萘的转化率为98.7%,维生素K3选择性80.5%。
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