【摘 要】
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抗生素的滥用对生态环境和人类健康产生严重威胁,其中磺胺类抗生素在城市和农业废水中频频检出,抗生素污染问题亟待解决。基于硫酸根自由基（SO4·-）的高级氧化技术能通过产生强氧化性的活性基团,实现对抗生素等有机污染物的高效降解。目前,SO4·-发生源主要是过硫酸盐类,较为单一。本研究尝试以连二亚硫酸盐（DTN）作为SO4·-发生源,探究Fe2+/O2/DTN体系降解磺胺甲恶唑（SMX）的特性,为提高氧
【基金项目】
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深圳市科技计划可持续发展专项《二次供水水质安全保障与新型消毒副产物末端控制技术及设备研发》（KCXFZ20201221173602008）； 深圳市2021可持续发展科技专项《垃圾渗滤液及浓缩液高效处理与资源化利用关键技术研发》（KCXFZ20201221173413036）；
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抗生素的滥用对生态环境和人类健康产生严重威胁,其中磺胺类抗生素在城市和农业废水中频频检出,抗生素污染问题亟待解决。基于硫酸根自由基（SO4·-）的高级氧化技术能通过产生强氧化性的活性基团,实现对抗生素等有机污染物的高效降解。目前,SO4·-发生源主要是过硫酸盐类,较为单一。本研究尝试以连二亚硫酸盐（DTN）作为SO4·-发生源,探究Fe2+/O2/DTN体系降解磺胺甲恶唑（SMX）的特性,为提高氧化降解效率,引入强氧化剂过硫酸盐（PS）,提出Fe2+/PS/DTN新体系,探索两体系对SMX的降解效能、活性基团产生机制及SMX降解路径。考察Fe2+/O2/DTN体系对SMX的降解效果。结果表明,在Fe2+、DTN、SMX初始浓度摩尔比为75:200:1、pH=5的条件下,SMX降解效果最佳,降解率为63.6%,且SMX的降解符合拟一级动力学模型,反应速率约为0.182 min-1。增大反应溶液中溶解氧浓度后,SMX降解效果提高至77.6%。水体中HCO3-、NO3-和水中天然有机物（NOM）均对SMX降解存在不同程度的抑制作用,而Cl-能促进SMX的氧化降解,SO42-对SMX的降解无明显影响。构建Fe2+/PS/DTN新体系,以增强对SMX的氧化降解效果。Fe2+/PS/DTN新体系相较于前一体系,SMX氧化降解效果显著提升,在Fe2+、DTN、PS和SMX初始浓度摩尔比为50:50:200:1、pH=5的条件下,SMX降解率提高至92.6%,且Fe2+/PS/DTN体系的pH适用范围更广,为5～9。水体中HCO3-、NO3-、Cl-和SO42-的影响与前一体系相似,但NOM对Fe2+/PS/DTN体系降解SMX的抑制效果比前一体系弱,HA浓度为10 mg/L时降解率为83.4%,而相同HA浓度下Fe2+/O2/DTN体系对SMX降解率仅为7.4%。对上述两个体系的作用机理及SMX降解路径进行研究。结果表明,两体系产生的活性基团类似,主要是SO4·-、SO3·-和HO·基团。Fe2+/O2/DTN体系在反应前5 min内SMX浓度和铁浓度均无显著变化,而Fe2+/PS/DTN体系在反应5 min内即实现SMX的快速降解,Fe2+在30 s内迅速转变成Fe3+,由此推测两体系自由基产生特点不同:Fe2+/O2/DTN体系可能在反应初期形成活性中间体Fe SO3+,在5～15min通过Fe SO3+的分解产生活性基团;而Fe2+/PS/DTN体系除了形成活性中间体外,通过Fe2+、DTN和PS之间相互作用也可以直接产生活性基团。两体系对SMX的主要降解机制相似,包括S-N键和S-C键的断裂、C=C键加成、氧化开环等。
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