浆态床合成二甲醚Si-Al基催化剂的制备与研究

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目前,化石能源过度开发和利用已经导致了日趋严重的能源危机和环境问题,开发并利用可再生能源已备受关注和重视。二甲醚作为一种用途广泛的化学工业品,同时因具有优良的燃烧性能和高的十六烷值,可作为民用洁净燃料和柴油替代燃料。且二甲醚来源广泛,能从天然气、原油、残油、煤和生物残骸等多种资源中制取,作为一种无毒环境友好型燃料、“21世纪的清洁燃料”受到了越来越多的关注。在合成二甲醚的工艺中,浆态床一步法合成二甲醚由于具有工艺流程短,成本低等优点,成为目前国内外新的研发技术和研究方向。但是传统催化剂不能很好适应于浆态床,稳定性差,因此制约了其大规模的工业化应用。本课题组特针对浆态床催化剂制备工艺提出了完全液相法,该工艺的基础理念是:自然界一切物质的形成和成长都是在与环境相适应的过程中完成的。这种方法制备的催化剂具有更好的流变性和稳定性,可以很好的适应于浆态床。随后,课题组采用该方法制备了Cu-Zn-Al、Cu-Zr、 Cu-Zn-Al-Zr的一系列催化剂,并且验证了其在浆态床的优良稳定性。之后,课题组为了能够进一步提高催化剂的活性,降低生产成本,将Si组分引入了Cu-Zn-Al催化剂体系中。实验结果发现,虽然硅的引入在一定程度上提高了催化剂的活性和二甲醚选择性,但催化剂发生了失活现象。于是,针对完全液相法制备的Cu-Zn-Si-Al浆状催化剂的失活现象,前期进行了深入的实验研究和分析,认为是硅的引入减弱了组分间的相互作用,从而导致了铜的流失,造成了催化剂的失活。本文在分析、总结前期的实验研究基础上,通过改变催化剂的制备工艺,并细致的考察了所用硅源及条件,最终得到了催化性能好且稳定性优越的催化剂。并运用FTIR、XRD、NH3-TPD-MS、H2-TPR、XPS、和BET等表征手段对硅溶胶或催化剂进行了分析测试,关联其构效关系,进行了分析讨论。结果表明:1.共沉淀制备催化剂前驱体时,需合理控制其并流速度及pH值,当t=2h, pH=7~7.2时,催化剂效果最好。2.硅源对催化剂的性能影响很大,Si-Al体系催化剂的失活不在于硅的加入,而是引入硅源本身.需加入与反应体系相匹配的新鲜硅溶胶,才能提高催化剂的活性及稳定性。3.硅溶胶本身处于亚稳状态,会随着放置的时间,发生聚合脱水,这样会影响催化剂的形成及性能,实验表明需要采用放置8个月前的碱性硅溶胶,才能保证催化剂性能的稳定性。4.添加Si能够增强铜物种与其他活性组分之间的相互作用,并促使Cu物种能够更好的分散在催化剂表面,降低Cu物种的晶粒大小.。5.Si组分的引入可以与Al组分相互作用,从而影响催化剂的脱水性能。6.Si组分的添加可以增加催化剂表面的弱酸中心,减少强酸中心数量,从而大幅度提高催化剂的脱水能力,降低烃类选择性,进而提高二甲醚的选择性。Si/Al=2时,催化剂性能最好。
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